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常溫催化消除CO催化劑涉及工業(yè)、軍事、環(huán)保及人類生活的各個方面，如礦井下的礦工防毒面具、礦山自救器;高層樓宇、賓館等消防逃生面具;軍用CO防毒面具以及潛艇、航天器、地下工事等狹小空間中CO脫除。同時，由于反應(yīng)體系簡單，在理論研究方面CO氧化還常常用作研究氧化催化劑的探針反應(yīng)，以揭示催化劑結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系，探討反應(yīng)機理。負(fù)載型Wacker催化劑是由PdCl2-CuCl2溶液作活性組分的一類催化劑，在室溫下具有較高的CO催化氧化活性和穩(wěn)定性，尤其是在一定量水氣存在下表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性。目前針對該催化體系研究的載體有活性炭和氧化鋁，載體性質(zhì)對其催化性能具有十分重要的影響。探索利用性能更加優(yōu)良且廉價易得的載體構(gòu)建新型高效CO催化氧化體系仍是一種挑戰(zhàn)。凹凸棒石黏土(APT)以其獨特的結(jié)構(gòu)特征、優(yōu)異的理化性質(zhì)，在用作吸附劑、催化劑和催化劑載體方面表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。
本文以凹凸棒石黏土為載體，采用浸漬法制備了一系列Pd-Cu/APT催化劑，以CO催化氧化作為模型反應(yīng)，利用連續(xù)流動微反裝置考察了制備方法、活性組分比例及焙燒溫度等制備參數(shù)對催化劑CO催化氧化性能的影響。通過N2-physisorption、XRD、H2-TPR、TG、XPS和FT-IR等表征手段考察了Pd-Cu/APT催化劑的結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)，同時利用程序升溫脫附(NH3-TPD)對催化劑在水蒸氣存在下具有較高活性的原因進(jìn)行探究。最后還考察了水蒸氣預(yù)處理時間、空速、原料氣中CO含量等工藝條件對Pd-Cu/APT催化劑催化氧化性能的影響以及該催化劑的間斷使用、儲存穩(wěn)定性等。主要研究內(nèi)容包括：⑴負(fù)載型Pd-Cu/APT催化劑雖初活性較低，但隨反應(yīng)時間的延長CO轉(zhuǎn)化率逐漸上升，比Pd/APT、Cu/APT催化劑具有更高的CO催化氧化性能。在相同制備和反應(yīng)條件下，Pd-Cu/APT催化劑表現(xiàn)出明顯優(yōu)于Pd-Cu/活性炭的催化氧化性能，同時與未經(jīng)焙燒的Pd-Cu/APT催化劑相比發(fā)現(xiàn)，焙燒處理可明顯提高催化劑的催化氧化性能。⑵通過對Pd/APT、Cu/APT和Pd-Cu/APT催化劑進(jìn)行表征，結(jié)果對比表明，Pd-Cu/APT催化劑上的銅物種主要以Cu+形式存在，Pd物種呈現(xiàn)出高分散狀態(tài)，且Pd與Cu之間的協(xié)同作用明顯促進(jìn)了銅物種的還原。同時進(jìn)一步對焙燒前后Pd-Cu/APT催化劑的表征發(fā)現(xiàn)，經(jīng)焙燒處理的催化劑中活性組分與載體之間產(chǎn)生了相互作用。⑶通過對水蒸氣處理前后Pd-Cu/APT催化劑上NH3吸（脫）附研究發(fā)現(xiàn)，水蒸氣預(yù)處理增強了催化劑表面酸性，促進(jìn)了CO吸附和反應(yīng)進(jìn)行，從而使Pd-Cu/APT催化劑在有水蒸氣存在的條件下表現(xiàn)出較好的CO催化氧化活性。⑷延長水蒸氣預(yù)處理時間，在一定范圍內(nèi)可有效提高Pd-Cu/APT催化劑的初活性。在常壓、CO含量為5000 ppm條件下，空速由3000h-1到10000h-1的范圍內(nèi)以及空速為6000h-1條件下，CO含量3000ppm到10000ppm的范圍內(nèi)，可以有效的實現(xiàn)CO的催化轉(zhuǎn)化，同時該催化劑表現(xiàn)出較好的間斷使用性和一定的短期儲存穩(wěn)定性，并且失活催化劑可通過熱處理使其再生。

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    關(guān)鍵詞：
    CO催化劑 氧化反應(yīng) 金屬催化劑 棒石載體
    作者：
    張卓
    學(xué)位授予單位：
    山西大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    物理化學(xué)
    導(dǎo)師姓名：
    王永釗
    學(xué)位年度：
    2012
    語種：
    中文
    分類號：
    TQ426.8 TQ426.6
    在線出版日期：
    2015年04月20日