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凹凸棒石粘土是一種天然鎂鋁硅酸鹽礦物，其來(lái)源廣泛，價(jià)格低廉，具有較大的比表面積和較高的吸附能力，在水污染的吸附法處理中具有吸附效果好、處理成本低、再生簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)，成為水體重金屬污染治理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文將甘肅靖遠(yuǎn)地區(qū)的凹凸棒石分別進(jìn)行預(yù)處理、提純和酸熱改性處理，分別得到天然凹土、提純凹土、改性凹土，以這三種凹凸棒石粘土作為吸附劑進(jìn)行去除鎘離子的批次振蕩吸附試驗(yàn)，研究三種材料對(duì)水溶液中的Cd(Ⅱ)的吸附性能，并對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行動(dòng)力學(xué)、等溫吸附模型和熱力學(xué)分析，討論凹凸棒石吸附Cd(Ⅱ)的機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:
(1)Cd(Ⅱ)在三種凹土上的吸附量和去除率均隨溫度的升高而增加，且初始濃度越大其提高越明顯;吸附量隨初始濃度的升高而增加并逐漸趨于穩(wěn)定，而去除率則隨初始濃度的升高而減小。三種材料的吸附動(dòng)力學(xué)曲線特征一致，均呈現(xiàn)快速吸附、慢速吸附與吸附平衡三階段;天然凹土、純化凹土和改性凹土分別在均在180、180、240min時(shí)吸附基本達(dá)到平衡。
(2)Cd(Ⅱ)在三種凹土上的吸附全過(guò)程均可以用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程描述，準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程、Elovich方程和雙常數(shù)方程均不適合描述吸附全過(guò)程，控制吸附全程的是一個(gè)化學(xué)吸附過(guò)程。隨溫度的上升，準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)k2、初始吸附速度h0和吸附量qe2均增大;隨著Cd2+初始濃度的上升，h0、qe2均增大而k2減小;Elovich方程和雙常數(shù)方程能較好的描述吸附反應(yīng)前期，吸附前期是一個(gè)反應(yīng)速率和擴(kuò)散因子綜合控制的非均相擴(kuò)散過(guò)程。
(4)不同條件下的顆粒內(nèi)擴(kuò)散曲線均呈現(xiàn)多段線性，Cd(Ⅱ)三種凹土表面的吸附歷經(jīng)三個(gè)階段:液膜擴(kuò)散階段，顆粒內(nèi)擴(kuò)散階段和內(nèi)表面吸附階段，其中外表面吸附和外層離子交換對(duì)吸附量的貢獻(xiàn)最大;三種凹土吸附Cd2+的過(guò)程均由粒子內(nèi)擴(kuò)散和外表面擴(kuò)散共同控制，在Cd2+濃度較低時(shí)吸附主要由邊界層擴(kuò)散控制，Cd2+濃度較高時(shí)主要由顆粒內(nèi)擴(kuò)散控制;在吸附初期，邊界層的液膜擴(kuò)散為速率控制過(guò)程，隨著吸附進(jìn)行，顆粒內(nèi)擴(kuò)散控制成為主要速率控制步驟，接近平衡時(shí)內(nèi)擴(kuò)散影響逐漸減小，鎘離子在凹土顆粒的內(nèi)表面吸附成為主要控制步驟。
(3)Cd2+在三種凹土上的吸附同時(shí)符合Langmuir、Freundlich和D-R模型，且以Langmuir模型相關(guān)系數(shù)r2最大，表明該吸附近似單分子層吸附，但存在不均勻表面和多孔結(jié)構(gòu);b、Kf和n均隨溫度的升高而增大，且所有1＜n＜2、所有分離因子RL＜1，表明Cd2+在三種凹土上的吸附均是優(yōu)惠吸附，具有較強(qiáng)吸附能力，由Langmuir得到的三種凹土的飽和吸附量qm分別為12.69-16.420、28.653-32.258、39.063-46.083mg/g，由D-R模型得到的三種凹土的Es分別為9.901-12.127、11.323-13.868、12.127-15.076kJ/mol，三種凹土對(duì)Cd2+的吸附均包含離子交換作用。
(4)在實(shí)驗(yàn)的溫度和濃度范圍內(nèi)，Cd2+在三種凹土上的吸附均是自發(fā)熵增的吸熱過(guò)程，ΔH0和ΔS0均隨初始濃度的增大而降低;ΔG0隨初始濃度的增加而增大，隨溫度的升高而減小;其主要作用力均有氫鍵力和偶極矩力，對(duì)天然凹土在高濃度下范德華力開(kāi)始發(fā)揮主要作用，對(duì)改性凹土在低濃度下存在配位基交換作用和化學(xué)鍵力;Cd2+在三種凹土上的吸附均是物理吸附和化學(xué)吸附并存的過(guò)程，包括凹土表面的離子交換作用、表面絡(luò)合作用和靜電吸附，在天然凹土和純化凹土上的吸附以物理吸附為主;在改性凹土上高濃度時(shí)以物理吸附為主，低濃度時(shí)化學(xué)吸附發(fā)揮重要作用。三種凹土吸附鎘離子的活化能Ea分別為24.834、25.484、15.847kJ/mol。
    關(guān)鍵詞：
    凹凸棒石 水體污染 重金屬 吸附性能
    作者：
    傅正強(qiáng)
    學(xué)位授予單位：
    蘭州交通大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    環(huán)境科學(xué)
    導(dǎo)師姓名：
    陶玲
    學(xué)位年度：
    2013
    語(yǔ)種：
    中文
    分類號(hào)：
    X52 X505
    在線出版日期：
    2013年12月31日