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靖遠凹凸棒石吸附水溶液中Cd(Ⅱ)性能的研究

來源:中國凹凸棒土網(wǎng)    03-05 11:55
凹凸棒石粘土是一種天然鎂鋁硅酸鹽礦物,其來源廣泛,價格低廉,具有較大的比表面積和較高的吸附能力,在水污染的吸附法處理中具有吸附效果好、處理成本低、再生簡單等優(yōu)點,成為水體重金屬污染治理領域的研究熱點。本文將甘肅靖遠地區(qū)的凹凸棒石分別進行預處理、提純和酸熱改性處理,分別得到天然凹土、提純凹土、改性凹土,以這三種凹凸棒石粘土作為吸附劑進行去除鎘離子的批次振蕩吸附試驗,研究三種材料對水溶液中的Cd(Ⅱ)的吸附性能,并對實驗數(shù)據(jù)進行動力學、等溫吸附模型和熱力學分析,討論凹凸棒石吸附Cd(Ⅱ)的機理。實驗結果表明:
(1)Cd(Ⅱ)在三種凹土上的吸附量和去除率均隨溫度的升高而增加,且初始濃度越大其提高越明顯;吸附量隨初始濃度的升高而增加并逐漸趨于穩(wěn)定,而去除率則隨初始濃度的升高而減小。三種材料的吸附動力學曲線特征一致,均呈現(xiàn)快速吸附、慢速吸附與吸附平衡三階段;天然凹土、純化凹土和改性凹土分別在均在180、180、240min時吸附基本達到平衡。
(2)Cd(Ⅱ)在三種凹土上的吸附全過程均可以用準二級動力學方程描述,準一級動力學方程、Elovich方程和雙常數(shù)方程均不適合描述吸附全過程,控制吸附全程的是一個化學吸附過程。隨溫度的上升,準二級動力學速率常數(shù)k2、初始吸附速度h0和吸附量qe2均增大;隨著Cd2+初始濃度的上升,h0、qe2均增大而k2減小;Elovich方程和雙常數(shù)方程能較好的描述吸附反應前期,吸附前期是一個反應速率和擴散因子綜合控制的非均相擴散過程。
(4)不同條件下的顆粒內擴散曲線均呈現(xiàn)多段線性,Cd(Ⅱ)三種凹土表面的吸附歷經(jīng)三個階段:液膜擴散階段,顆粒內擴散階段和內表面吸附階段,其中外表面吸附和外層離子交換對吸附量的貢獻最大;三種凹土吸附Cd2+的過程均由粒子內擴散和外表面擴散共同控制,在Cd2+濃度較低時吸附主要由邊界層擴散控制,Cd2+濃度較高時主要由顆粒內擴散控制;在吸附初期,邊界層的液膜擴散為速率控制過程,隨著吸附進行,顆粒內擴散控制成為主要速率控制步驟,接近平衡時內擴散影響逐漸減小,鎘離子在凹土顆粒的內表面吸附成為主要控制步驟。
(3)Cd2+在三種凹土上的吸附同時符合Langmuir、Freundlich和D-R模型,且以Langmuir模型相關系數(shù)r2最大,表明該吸附近似單分子層吸附,但存在不均勻表面和多孔結構;b、Kf和n均隨溫度的升高而增大,且所有1<n<2、所有分離因子RL<1,表明Cd2+在三種凹土上的吸附均是優(yōu)惠吸附,具有較強吸附能力,由Langmuir得到的三種凹土的飽和吸附量qm分別為12.69-16.420、28.653-32.258、39.063-46.083mg/g,由D-R模型得到的三種凹土的Es分別為9.901-12.127、11.323-13.868、12.127-15.076kJ/mol,三種凹土對Cd2+的吸附均包含離子交換作用。
(4)在實驗的溫度和濃度范圍內,Cd2+在三種凹土上的吸附均是自發(fā)熵增的吸熱過程,ΔH0和ΔS0均隨初始濃度的增大而降低;ΔG0隨初始濃度的增加而增大,隨溫度的升高而減小;其主要作用力均有氫鍵力和偶極矩力,對天然凹土在高濃度下范德華力開始發(fā)揮主要作用,對改性凹土在低濃度下存在配位基交換作用和化學鍵力;Cd2+在三種凹土上的吸附均是物理吸附和化學吸附并存的過程,包括凹土表面的離子交換作用、表面絡合作用和靜電吸附,在天然凹土和純化凹土上的吸附以物理吸附為主;在改性凹土上高濃度時以物理吸附為主,低濃度時化學吸附發(fā)揮重要作用。三種凹土吸附鎘離子的活化能Ea分別為24.834、25.484、15.847kJ/mol。
    關鍵詞:
    凹凸棒石 水體污染 重金屬 吸附性能
    作者:
    傅正強
    學位授予單位:
    蘭州交通大學
    授予學位:
    碩士
    學科專業(yè):
    環(huán)境科學
    導師姓名:
    陶玲
    學位年度:
    2013
    語種:
    中文
    分類號:
    X52 X505
    在線出版日期:
    2013年12月31日

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