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近年來，伴隨著國(guó)際發(fā)展大潮，我國(guó)的工業(yè)也在迅猛發(fā)展。而作為以燃煤為主要能源結(jié)構(gòu)的一次性能源消費(fèi)的發(fā)展中國(guó)家，我國(guó)SO2排放量一直位居世界首位，煤炭等化石能源的大量消耗給環(huán)境帶來巨大的污染，環(huán)境的逐步惡化與民眾生活水平的提高相悖而行。因此，研究SO2脫除工藝以及脫硫機(jī)理具有重要意義。本論文采用江蘇盱眙產(chǎn)的工業(yè)級(jí)凹凸棒土為基體，混合活性氧化鋁并使用浸漬法使其負(fù)載金屬氧化物，從而制備出一種新型的負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑，并用其進(jìn)行動(dòng)態(tài)脫硫?qū)嶒?yàn)，對(duì)脫硫條件進(jìn)行了進(jìn)一步篩選優(yōu)化，同時(shí)還對(duì)其脫硫機(jī)理進(jìn)行了進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)探索與分析。主要研究結(jié)果如下：
1.以納米級(jí)凹凸棒石黏土（ATP(A)）、硝酸鈰等為原材料，采用烘干焙燒，浸漬工藝制備CuO/CeO2-ATP(A)脫硫劑，并采用動(dòng)態(tài)脫硫?qū)嶒?yàn)對(duì)脫硫條件進(jìn)行了初步探索，考察了不同溶液浸漬濃度以及含水率對(duì)脫硫劑性能的影響。結(jié)果表明，當(dāng)硝酸鈰溶液浸漬濃度為15％，硝酸銅溶液浸漬濃度為10%時(shí)，含水率為30%時(shí)，該負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑脫硫效果最好。
2.通過對(duì)五種不同類型的凹凸棒石進(jìn)行負(fù)載、篩選以及優(yōu)化實(shí)驗(yàn)后，最終選取江蘇盱眙產(chǎn)的工業(yè)級(jí)凹凸棒石黏土（ATP(G)），混合活性氧化鋁，使用浸漬法使其負(fù)載金屬鈷氧化物，制備了新型脫硫劑——Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G)，并使用SEM，F(xiàn)T-IR，XRD等手段對(duì)其性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明：土樣配比為6.5:3.5，浸漬濃度20%，焙燒溫度500℃時(shí)，該新型脫硫劑的硫容最高，且隨著反應(yīng)溫度的升高，其硫容呈逐漸降低趨勢(shì)。
3.通過動(dòng)態(tài)脫硫?qū)嶒?yàn)，對(duì)Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G)的脫硫動(dòng)力學(xué)以及脫硫機(jī)理進(jìn)行了進(jìn)一步的研究分析，結(jié)果表明，當(dāng)量粒徑為2mm，氣速F>450ml/min時(shí)，可忽略內(nèi)外擴(kuò)散對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響，且該新型脫硫劑吸附脫硫?yàn)榈湫偷姆艧岱磻?yīng)，吸附過程可與Sigmoidal(Boltzmann)相符，擬合方程為y=4.39+(5.43-4.39)/(1+exp((x-0.187)/0.164))。
4. SO2在該Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G)型鈷負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑的表面發(fā)生的吸附反應(yīng)速率可使用“階段式”的Bangham（班厄姆）孔道擴(kuò)散模型來進(jìn)行衡量。0-60s內(nèi)，該鈷負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑的吸附反應(yīng)速率主要受氣膜擴(kuò)散控制，其線性擬合方程為y=-5.07662+0.06342x。之后，由于反應(yīng)產(chǎn)物的堆積，SO2在該鈷負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑表面反應(yīng)速率的控制因素由氣膜擴(kuò)散控制轉(zhuǎn)變?yōu)楫a(chǎn)物層擴(kuò)散控制，其線性擬合方程為y=-2.08674+0.01811x。
5.隨著 SO2濃度的增加，脫硫劑吸附 SO2穿透時(shí)間降低。此外，隨著 SO2濃度的增加，相應(yīng)穿透曲線呈現(xiàn)不同的變化趨勢(shì)，其可能原因?yàn)镾O2濃度不同時(shí)，在鈷負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑表面發(fā)生的吸附反應(yīng)其反應(yīng)速度的控制因素不同。
6.結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)，采用不同方法對(duì)該Co3O4/γ-Al2O3-ATP(G)鈷負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑的再生性能進(jìn)行了初步探索并通過正交實(shí)驗(yàn)對(duì)其再生條件進(jìn)行了優(yōu)化實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，使用空氣法再生脫硫劑時(shí)，再生條件為再生氣速1.6L/min，再生溫度60℃，再生時(shí)間為2h，再生效果最佳。此外，還采用單因素實(shí)驗(yàn)法對(duì)再生氣速進(jìn)行了進(jìn)一步探索。但由于空氣法再生容易導(dǎo)致反應(yīng)產(chǎn)物在該負(fù)載型凹凸棒石基脫硫劑表面沉積，使得該脫硫劑再生性能下降。因此，本文采用混合再生法，即空氣再生法結(jié)合鹽酸再生法對(duì)脫硫劑進(jìn)行再生。

    doi：
    10.7666/d.D711177
    關(guān)鍵詞：
    凹凸棒石 活性氧化鋁 脫硫劑 浸漬法 脫硫機(jī)理
    作者：
    李俊青
    學(xué)位授予單位：
    蘭州理工大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    環(huán)境工程
    導(dǎo)師姓名：
    張婷
    學(xué)位年度：
    2015
    語(yǔ)種：
    中文
    分類號(hào)：
    TQ031.9
    在線出版日期：
    2016年01月28日（萬(wàn)方平臺(tái)首次上網(wǎng)日期，不代表論文的發(fā)表時(shí)間）