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本研究從提高TiO2光催化活性的角度對TiO2進(jìn)行摻雜改性，通過多種先進(jìn)的實驗手段研究光催化過程的微觀機(jī)理，尋找制約光催化效率的本質(zhì)原因，為高效光催化劑的設(shè)計和制備提供理論依據(jù)。 本論文重點從機(jī)理的角度深入研究了稀土、堿土金屬離子摻雜TiO2光催化劑制備條件、摻雜金屬離子存在狀態(tài)等對TiO2光催化活性的影響，取得了一些顯著創(chuàng)新性成果，對制各高效光催化劑具有重要的指導(dǎo)意義。同時也制各了具有可見光活性的非金屬N摻雜TiO2光催化劑。本論文有創(chuàng)新和有意義的研究結(jié)果如下： 1.系統(tǒng)研究了系列堿土金屬離子摻雜對TiO2光催化分解水制氫活性的影響。用浸漬法制備出了高活性的堿土金屬離子摻雜的TiO2光催化劑，其中Be2+離子摻雜TiO2光催化劑活性最高。本實驗結(jié)果表明，當(dāng)Be2+離子的摻雜量為1.25at.％、催化劑煅燒溫度為400℃、煅燒時間為1h時，光催化反應(yīng)進(jìn)行1h后，Be2+離子摻雜TiO2光催化劑光催化分解水的活性比純TiO2的光催化活性提高了80.8％。通過對摻雜TiO2光催化劑結(jié)構(gòu)分析，發(fā)現(xiàn)堿土金屬離子摻雜TiO2后并沒有引起TiO2的晶型發(fā)生變化，但Be2+、Mg2+和Ca2+離子摻雜后使TiO2的晶格發(fā)生畸變，產(chǎn)生晶格缺陷，從而引起TiO2晶體中電子濃度發(fā)生變化。Sr2+、Ba2+離子摻雜后，TiO2的晶格基本沒有發(fā)生變化。通過對摻雜方式、煅燒溫度和煅燒時間對摻雜TiO2光催化劑活性的影響分析，對堿土金屬離子摻雜TiO2機(jī)理進(jìn)行了探討，認(rèn)為摻雜TiO2光催化劑的光催化活性與摻雜離子的大小和摻雜離子在TiO2晶格中的位置有關(guān)。當(dāng)摻雜離子的半徑小于或接近Ti4+離子半徑時，摻雜能大大提高TiO2光催化劑的活性；當(dāng)摻雜離子的半徑大大地大于Ti4+離子半徑時，摻雜效果較低，TiO2光催化活性變化不大。堿土金屬離子摻雜TiO2光催化劑的活性大小次序為Be2+＞＞Ca2+＞Mg2+＞Sr2+～Ba2+。特別地，當(dāng)摻雜離子處于TiO2的表面或淺表面時，摻雜是有利的，可以提高TiO2光催化劑的光催化活性；而當(dāng)摻雜離子處于TiO2的體相深處時，摻雜對TiO2是不利的，摻雜反而降低了TiO2光催化劑的光催化活性。此結(jié)論對于理解光催化的本質(zhì)具有重要意義。 2.研究了稀土Sm摻雜對TiO2光催化降解苯酚的活性影響，研究結(jié)果表明，稀土Sm摻雜TiO2后能阻止TiO2由銳鈦礦型向金紅石型的轉(zhuǎn)化；Sm的摻入也明顯減小了TiO2的粒徑，增大了TiO2的比表面積，提高了TiO2對紫外光的吸收和對反應(yīng)底物的吸附。通過程序升溫脫附(TPD)實驗發(fā)現(xiàn)氧在Sm摻雜TiO2光催化劑表面吸附強(qiáng)度和吸附量比純TiO2都大，而反應(yīng)物種的強(qiáng)吸附有利于電子和空穴的轉(zhuǎn)移，使光催化反應(yīng)易于進(jìn)行，從而提高了TiO2光催化劑的光催化活性。 3.采用溶膠-凝膠-浸漬法將硅與稀土離子在TiO2上的摻雜結(jié)合起來，制得了高活性的Eu/Si/Ti三組分體系的納米光催化劑。通過結(jié)構(gòu)分析，證實了適量的Eu3+和Si4+離子摻雜能阻止TiO2從銳鈦礦晶型向金紅石晶型的轉(zhuǎn)變，使TiO2的粒徑大大減小，表面吸附大大增強(qiáng)。而且，Eu3+離子的存在還能促進(jìn)Si4+離子進(jìn)入TiO2晶格。光催化降解甲基橙的活性實驗表明，當(dāng)Eu3+離子單獨摻入TiO2的質(zhì)量百分比為0.03％時，TiO2活性最好，TiO2光催化活性提高了¨％；當(dāng)Si4+離子單獨摻入TiO2且SiO2的質(zhì)量百分比為39.06％時，TiO2活性最好，TiO2光催化活性提高了25％；而當(dāng)Eu3+(WEu3+=0.03％)和Si4+(WsiO2=39.06％)離子共同摻入TiO2時，TiO2光催化活性提高了52％，大于Eu3+和Si4+離子單獨摻雜對TiO2光催化活性提高之和，說明Eu3+離子和Si4+離子除單獨對TiO2的光催化作用產(chǎn)生影響外，還存在協(xié)同作用，從而大幅度提高了TiO2的光催化活性。對Eu3+和Si4+離子共摻雜TiO2進(jìn)行了機(jī)理探討，下列幾個因素是Eu3+和Si4+離子共摻雜對TiO2的協(xié)同效應(yīng)產(chǎn)生的原因： 1)Si4+離子能進(jìn)入到TiO2的晶格中，引起TiO2的晶格畸變，成為空穴的淺勢捕獲阱；Eu3+離子主要處于TiO2的表面，而Eu3+離子不但能促進(jìn)Si4+離子進(jìn)入TiO2的晶格中，還能起到光生電子淺勢捕獲阱的作用，Eu和Si的共同摻雜，有利于光生電子和空穴的分離，提高了TiO2的光催化活性。 2)Eu、Si共摻雜TiO2光催化劑中Ti-O-Si鍵的形成，有利于光生電子向粒子表面的遷移，并且，提高了TiO2光催化劑對甲基橙的吸附能力。 4.以TiCl4和濃NH3水為前驅(qū)體，采用較為簡便的水解沉淀法制得了非金屬N摻雜的TiO2光催化劑，用GaN基藍(lán)色發(fā)光二極管為新型可見光源，通過對室內(nèi)常見污染物氣體甲醛的光催化降解，證明了N摻雜的TiO2光催化劑具有可見光活性，藍(lán)色發(fā)光二極管作為一種新型光源在光催化研究和應(yīng)用中具有很好的應(yīng)用前景。

    doi：
    10.7666/d.y789665
    關(guān)鍵詞：
    光催化材料 二氧化鈦 摻雜改性 稀土 堿土金屬 催化劑活性
    作者：
    彭紹琴
    學(xué)位授予單位：
    南昌大學(xué)
    授予學(xué)位：
    博士
    學(xué)科專業(yè)：
    材料物理與化學(xué)
    導(dǎo)師姓名：
    江風(fēng)益
    學(xué)位年度：
    2005
    語種：
    中文
    分類號：
    TN305.3 TN304.21
    在線出版日期：
    2006年05月30日（萬方平臺首次上網(wǎng)日期，不代表論文的發(fā)表時間）