凹凸棒黏土改性及其吸附性能研究
來(lái)源：中國(guó)凹凸棒土網(wǎng) 01-26 06:48
全球工業(yè)廢水的排放量驚人，重金屬及染料在其中占有相當(dāng)?shù)谋戎?。?duì)于工業(yè)廢水的治理十分迫切。黏土礦物廣泛存在于自然界中，價(jià)廉易得，其本身有具有較大的比表面積和孔道效應(yīng)，是一種很有發(fā)展前途的新型吸附材料。利用此類吸附劑處理含重金屬和染料的廢水，比傳統(tǒng)處理方法更具優(yōu)勢(shì)。
凹凸棒黏土是以凹凸棒為主要成分的一類鏈層狀鎂鋁硅酸鹽黏土礦物。本論文開展了凹凸棒黏土經(jīng)熱、酸、鹽及有機(jī)處理后，其理化性能的分析測(cè)試工作。在此基礎(chǔ)上，考察了不同方式處理土在鹽水和有機(jī)溶劑中的懸浮性能，重點(diǎn)研究了對(duì)陰離子染料剛果紅和重金屬Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的吸附性能，對(duì)影響因素、吸附動(dòng)力學(xué)、等溫吸附特征及其再生進(jìn)行了系統(tǒng)研究，探討了吸附行為和作用機(jī)理。此外，對(duì)不同產(chǎn)地凹凸棒黏土及不同方式改性的有機(jī)土分別應(yīng)用于有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合吸水樹脂的效果進(jìn)行考察。主要研究結(jié)果如下：
1.處理方式對(duì)凹凸棒黏土的理化性質(zhì)有明顯影響。具體表現(xiàn)為：隨煅燒溫度的升高，凹凸棒粘土的理化性質(zhì)呈現(xiàn)出一定規(guī)律性的變化，300℃是一個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)；隨鹽酸處理濃度的增加，酸化凹凸棒黏土的比表面積(SSA)增大而陽(yáng)離子交換容量(CEC)減??；氯鹽處理后樣品的SSA的變化規(guī)律為M3+>M2+≈M+，而CEC為M2+>M+>M3+；鈉鹽處理后樣品的，SSA和CEC具有相似的變化規(guī)律，即A3->A2->A-；有機(jī)改性樣品的SSA和CEC值均隨著有機(jī)化程度即有機(jī)茲的增加而逐漸減小。
2.熱、酸和鹽交換處理對(duì)凹凸棒黏土在飽和鹽水中的懸浮性能影響較小，在較短時(shí)間內(nèi)可達(dá)到作用平衡。有機(jī)改性可有效提高凹凸棒黏土的膠體懸浮性能，介質(zhì)的極性對(duì)有機(jī)凹凸棒黏土的懸浮性能有較大影響，在三種溶液中平衡懸浮體積的規(guī)律為：甲苯>飽和鹽水>乙醇。
3.選取硫酸鋅對(duì)凹凸棒黏土進(jìn)行處理后，可有效提高對(duì)剛果紅的吸附能力。原土和Zn(Ⅱ)處理土對(duì)剛果紅的吸附均符合假二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。Zn(Ⅱ)處理土較原土對(duì)剛果紅的吸附顯示出更強(qiáng)的膜擴(kuò)散機(jī)理。剛果紅在原土和Zn(II)處理土上的吸附分別符合Langmuir和Freundlich等溫模型，這種差異可能與兩種吸附劑的表面性質(zhì)不同有關(guān)。
4.凹凸棒黏土經(jīng)十六烷基三甲基溴化銨有機(jī)改性后，對(duì)剛果紅的吸附能力明顯增強(qiáng)，符合Langmuir吸附等溫式。0.5CEC和1.0CEC有機(jī)土的飽和吸附量分別為126.58mgg-1和189.39mgg-1。剛果紅與有機(jī)凹凸棒黏土的作用以化學(xué)吸附機(jī)理為主。季銨鹽表面活性劑的種類及加入量均會(huì)對(duì)有機(jī)凹凸棒黏土的吸附能力產(chǎn)生明顯影響，有機(jī)土對(duì)剛果紅的吸附量為：12C>16C>8C>16C(0.5CEC)。
5.甘肅臨澤凹凸棒黏土對(duì)PbGD有很好的吸附效果，飽和吸附量為104.3mgg-1。經(jīng)熱和酸處理后，300℃處理土和濃鹽酸處理土對(duì)應(yīng)最大的吸附量。重復(fù)使用性能依次為：濃鹽酸處理土>300℃處理土>原土。
6.紅外光譜和吸附后溶液pH的變化結(jié)果證明，表面絡(luò)合是Cu(II)在酸活化凹凸棒黏土上吸附的主要機(jī)理。整個(gè)過(guò)程可分為三個(gè)階段，并伴隨著小部分的模擴(kuò)散過(guò)程。在重復(fù)使用性研究中，當(dāng)使用醋酸銅時(shí)，其吸附一解吸附率明顯低于另外三種無(wú)機(jī)銅鹽[CuC12，Cu(NI3)2和CuSO4]。
7.較低品位的凹凸棒黏土不經(jīng)提純就可以制備吸水性能優(yōu)良的復(fù)合吸水樹脂。機(jī)械攪拌方式較超聲處理對(duì)凹凸棒黏土具有更好的有機(jī)改性效果。將其用于有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合吸水樹脂的制備，在凹凸棒黏土含量為10％時(shí)，其吸水倍率分別為3820gg-1和3323gg-1，明顯高于原土制備的樹脂吸水倍率(2872gg-1)。
關(guān)鍵詞：
凹凸棒黏土 有機(jī)改性 理化性質(zhì) 工業(yè)廢水 吸附機(jī)理
作者：
陳浩
學(xué)位授予單位：
中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所
授予學(xué)位：
博士
學(xué)科專業(yè)：
物理化學(xué)
導(dǎo)師姓名：
王愛(ài)勤
學(xué)位年度：
2007
語(yǔ)種：
中文
分類號(hào)：
X703.1
凹凸棒黏土是以凹凸棒為主要成分的一類鏈層狀鎂鋁硅酸鹽黏土礦物。本論文開展了凹凸棒黏土經(jīng)熱、酸、鹽及有機(jī)處理后，其理化性能的分析測(cè)試工作。在此基礎(chǔ)上，考察了不同方式處理土在鹽水和有機(jī)溶劑中的懸浮性能，重點(diǎn)研究了對(duì)陰離子染料剛果紅和重金屬Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的吸附性能，對(duì)影響因素、吸附動(dòng)力學(xué)、等溫吸附特征及其再生進(jìn)行了系統(tǒng)研究，探討了吸附行為和作用機(jī)理。此外，對(duì)不同產(chǎn)地凹凸棒黏土及不同方式改性的有機(jī)土分別應(yīng)用于有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合吸水樹脂的效果進(jìn)行考察。主要研究結(jié)果如下：
1.處理方式對(duì)凹凸棒黏土的理化性質(zhì)有明顯影響。具體表現(xiàn)為：隨煅燒溫度的升高，凹凸棒粘土的理化性質(zhì)呈現(xiàn)出一定規(guī)律性的變化，300℃是一個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)；隨鹽酸處理濃度的增加，酸化凹凸棒黏土的比表面積(SSA)增大而陽(yáng)離子交換容量(CEC)減??；氯鹽處理后樣品的SSA的變化規(guī)律為M3+>M2+≈M+，而CEC為M2+>M+>M3+；鈉鹽處理后樣品的，SSA和CEC具有相似的變化規(guī)律，即A3->A2->A-；有機(jī)改性樣品的SSA和CEC值均隨著有機(jī)化程度即有機(jī)茲的增加而逐漸減小。
2.熱、酸和鹽交換處理對(duì)凹凸棒黏土在飽和鹽水中的懸浮性能影響較小，在較短時(shí)間內(nèi)可達(dá)到作用平衡。有機(jī)改性可有效提高凹凸棒黏土的膠體懸浮性能，介質(zhì)的極性對(duì)有機(jī)凹凸棒黏土的懸浮性能有較大影響，在三種溶液中平衡懸浮體積的規(guī)律為：甲苯>飽和鹽水>乙醇。
3.選取硫酸鋅對(duì)凹凸棒黏土進(jìn)行處理后，可有效提高對(duì)剛果紅的吸附能力。原土和Zn(Ⅱ)處理土對(duì)剛果紅的吸附均符合假二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。Zn(Ⅱ)處理土較原土對(duì)剛果紅的吸附顯示出更強(qiáng)的膜擴(kuò)散機(jī)理。剛果紅在原土和Zn(II)處理土上的吸附分別符合Langmuir和Freundlich等溫模型，這種差異可能與兩種吸附劑的表面性質(zhì)不同有關(guān)。
4.凹凸棒黏土經(jīng)十六烷基三甲基溴化銨有機(jī)改性后，對(duì)剛果紅的吸附能力明顯增強(qiáng)，符合Langmuir吸附等溫式。0.5CEC和1.0CEC有機(jī)土的飽和吸附量分別為126.58mgg-1和189.39mgg-1。剛果紅與有機(jī)凹凸棒黏土的作用以化學(xué)吸附機(jī)理為主。季銨鹽表面活性劑的種類及加入量均會(huì)對(duì)有機(jī)凹凸棒黏土的吸附能力產(chǎn)生明顯影響，有機(jī)土對(duì)剛果紅的吸附量為：12C>16C>8C>16C(0.5CEC)。
5.甘肅臨澤凹凸棒黏土對(duì)PbGD有很好的吸附效果，飽和吸附量為104.3mgg-1。經(jīng)熱和酸處理后，300℃處理土和濃鹽酸處理土對(duì)應(yīng)最大的吸附量。重復(fù)使用性能依次為：濃鹽酸處理土>300℃處理土>原土。
6.紅外光譜和吸附后溶液pH的變化結(jié)果證明，表面絡(luò)合是Cu(II)在酸活化凹凸棒黏土上吸附的主要機(jī)理。整個(gè)過(guò)程可分為三個(gè)階段，并伴隨著小部分的模擴(kuò)散過(guò)程。在重復(fù)使用性研究中，當(dāng)使用醋酸銅時(shí)，其吸附一解吸附率明顯低于另外三種無(wú)機(jī)銅鹽[CuC12，Cu(NI3)2和CuSO4]。
7.較低品位的凹凸棒黏土不經(jīng)提純就可以制備吸水性能優(yōu)良的復(fù)合吸水樹脂。機(jī)械攪拌方式較超聲處理對(duì)凹凸棒黏土具有更好的有機(jī)改性效果。將其用于有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合吸水樹脂的制備，在凹凸棒黏土含量為10％時(shí)，其吸水倍率分別為3820gg-1和3323gg-1，明顯高于原土制備的樹脂吸水倍率(2872gg-1)。
關(guān)鍵詞：
凹凸棒黏土 有機(jī)改性 理化性質(zhì) 工業(yè)廢水 吸附機(jī)理
作者：
陳浩
學(xué)位授予單位：
中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所
授予學(xué)位：
博士
學(xué)科專業(yè)：
物理化學(xué)
導(dǎo)師姓名：
王愛(ài)勤
學(xué)位年度：
2007
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中文
分類號(hào)：
X703.1
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