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隨著大氣污染的不斷加劇，開(kāi)發(fā)和應(yīng)用適合我國(guó)電廠煙氣除塵和脫硫后溫度偏低實(shí)際情況的煙氣脫硝技術(shù)對(duì)于我國(guó)大氣污染的治理有著重要意義。氨選擇性催化還原(SCR)氮氧化物是唯一工業(yè)化的煙氣脫硝技術(shù)。目前商業(yè)上應(yīng)用最多的催化劑是V2O5/TiO2和V2O5-WO3/TiO2，然而其使用溫度窗口為350～400℃，不能夠大規(guī)模的適應(yīng)于我國(guó)目前大多數(shù)鍋爐煙氣系統(tǒng)煙溫較低(100～250℃)的狀況。高效的低溫催化劑不僅可降低SCR脫硝的能耗，而且避免了高濃度SO2對(duì)催化反應(yīng)的影響，因而成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。
本文研究了凹凸棒石負(fù)載錳氧化物催化劑的物理化學(xué)性能和低溫選擇性催化還原NO性能。
通過(guò)非均相沉淀法以凹凸棒石(PG)為載體負(fù)載錳氧化物制備了用于低溫選擇性催化還原法脫硝反應(yīng)的復(fù)合催化劑MnOx/PG。通過(guò)X射線衍射、透射電鏡電子顯微鏡、氫氣程序升溫還原和比表面積分析對(duì)其進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，催化劑活性組分錳氧化物在凹凸棒石晶體表面高度分散；錳氧化物存在狀態(tài)取決于催化劑煅燒溫度，煅燒溫度小于550℃，錳氧化物為Mn2O3和Mn3O4，煅燒溫度為550℃時(shí)，錳氧化物為Mn3O4。
采用固定床反應(yīng)器評(píng)價(jià)制備的MnOx/PG催化劑的SCR脫硝性能，考察了催化劑制備條件(煅燒溫度、錳氧化物負(fù)載量)和反應(yīng)條件(反應(yīng)溫度、空速、H2O、SO2)對(duì)脫硝性能的影響。結(jié)果表明，在空速9220h-1下，300℃煅燒Mn10/PG催化劑的性能最優(yōu)，175℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到91％，在200～300℃更達(dá)到97％，而N2選擇性在175～300℃為100％。
對(duì)凹凸棒石和MnOx/PG催化劑進(jìn)行了NH3、NO和SO2的程序升溫吸脫附實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，催化劑對(duì)NH3和SO2有一定的吸附能力，對(duì)NO幾乎沒(méi)有吸附能力，而進(jìn)入凹凸棒石內(nèi)孔道的NH3是通過(guò)與結(jié)晶水形成H鍵被吸附。MnOx/PG催化劑NH3的吸附主要是載體凹凸棒石的貢獻(xiàn)，錳氧化物的加入并沒(méi)有促進(jìn)催化劑的NH3吸附能力，但促進(jìn)了吸附NH3的活化。MnOx是催化劑的活性中心，催化劑選擇性催化還原脫硝機(jī)理符合Eley-Rideal機(jī)理：NH3在催化劑表面吸附位上活化脫氫還原，與氣態(tài)中的NO結(jié)合最終生成N2和H2O，氣態(tài)中的O2氧化被還原的Mn3+離子完成催化循環(huán)。

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    doi：
    10.7666/d.y1699532
    關(guān)鍵詞：
    氮氧化物 凹凸棒石 錳氧化物 低溫選擇性催化還原 大氣污染 煙氣脫硝 低溫催化劑
    作者：
    李金虎
    學(xué)位授予單位：
    合肥工業(yè)大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專(zhuān)業(yè)：
    環(huán)境工程
    導(dǎo)師姓名：
    陳天虎
    學(xué)位年度：
    2010
    語(yǔ)種：
    中文
    分類(lèi)號(hào)：
    X701.7 O643.36
    在線出版日期：
    2010年10月29日