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長期以來,海洋、湖泊、水庫等水體富營養(yǎng)化及伴隨的赤潮藻華是全球范圍內(nèi)重大水環(huán)境問題。目前利用黏土除藻在眾多除藻方法中被公認為是最具發(fā)展前景的措施之一。但對其進行黏土種類、黏土改性劑及改性方法、黏土除藻效果評價、黏土除藻機理、黏土生物安全性的系統(tǒng)研究卻不多,特別是對黏土絮凝除藻機理進行深入探索以及對絮凝劑進行安全性評價的研究更是少見。
本文選用天然黏土凹凸棒土(attapulgite:AT)為原材料,選用鹽酸作為改性劑,通過1-10 mol/L鹽酸改性等一系列處理后制成絮凝劑用于除藻研究。通過淡水水華常見藻種-銅綠微囊藻的Jar-test實驗,對絮凝劑進行優(yōu)化:確定最適鹽酸濃度,將其用于凹凸棒土改性,接著確定最適條件下改性凹凸棒土的最佳投加劑量。對凹凸棒土絮凝劑絮凝效果時間響應(yīng)進行研究,同時深入探討凹凸棒土絮凝劑的絮凝除藻機理,并通過模式生物-秀麗隱桿線蟲對凹凸棒土絮凝劑的生物毒性進行評價。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
1、3、5、7、9、10 mol/L鹽酸改性凹凸棒土絮凝劑(1AT、3AT、5AT、7AT、9AT、10AT)分別對活藻液、死亡藻液進行絮凝處理,結(jié)果顯示兩種藻液條件下絮凝效果都不隨鹽酸濃度增大而增加;總磷、總氮、濁度去除率大致存在1-5AT上升,5-10AT下降的趨勢;活藻液、死亡藻液兩種條件下5AT的TP、TN、Tur去除率分別為90％、57%、98%;35%、25%、99%。結(jié)合1-10AT各絮凝劑的絮凝效果、以選擇低濃度鹽酸改性凹凸棒土為前提這兩個標準,最后確定5AT為處理活/死亡藻液的最佳凹凸棒土絮凝劑,同時確定5AT的最佳投加劑量為0.3-0.5g/L。
對N-Ar(未改性凹凸棒土)、5AT絮凝效果進行時間響應(yīng)評價,結(jié)果顯示:5AT處理時在10min內(nèi)藻細胞去除率達到90%,60min藻細胞去除率達到最大約為95%,60-180 min去除率基本穩(wěn)定維持在95%左右;而N-AT在180 min內(nèi),去除率基本保持在5%-20%范圍內(nèi)。由此發(fā)現(xiàn)凹凸棒土改性后能快速高效地絮凝藻細胞,而未改性凹凸棒土絮凝藻細胞效果較差。
接著對改性凹凸棒土絮凝除藻機理進行了深入探討,通過掃描電鏡(SEM)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、BET-比表面積分析(BET-SSA)及BJH全孔分布、化學成分分析等手段研究絮凝機理。結(jié)果表明:鹽酸改性處理可使凹凸棒土內(nèi)部細長而致密有序的晶束被打斷、破碎和分散,微晶表面粗糙度增大同時溶出八面體陽離子(Al3+、Fe3+、Mg2+),這些離子對絮凝起關(guān)鍵作用;酸溶物能在藻細胞表面形成納米薄膜,未溶棒晶在藻細胞四周隨機雜亂分布,與胞外分泌物等通過架橋作用形成網(wǎng)絡(luò),通過納米薄膜與架橋網(wǎng)絡(luò)雙重作用共同使藻細胞聚集絮凝沉降;從化學成分與絮體結(jié)構(gòu)SEM照片發(fā)現(xiàn)鹽酸改性凹凸棒土與高分子無機絮凝劑PAFSiC相似。綜合各種分析手段結(jié)果得知電中和、架橋作用促使絮凝的發(fā)生,但架橋作用是改性凹凸棒土-藻細胞絮凝的主要絮凝機理。
最后對凹凸棒土絮凝劑生物毒性進行評價,利用秀麗隱桿線蟲(Caenorhabditis elegans)作為模式生物,經(jīng)同步化的C.elegans在對照組:雙蒸水;實驗組:原藻液,N-AT處理后的藻液,5AT處理后的藻液中接受浸泡處理,在48 h內(nèi)隨著時間增加各組C.elegans存活率逐漸下降,但死亡率都很低;C.Elegans在N-AT與5AT處理的藻液中浸泡48 h后,存活率分別為96.2%、97.3%,與對照組存活率差異不大。說明N-AT與5AT分別處理后的藻液對C.elegans都沒有明顯生物毒性,凹凸棒土絮凝劑被用來去除赤潮藻華是相對安全的。

    關(guān)鍵詞：
    有害藻華 凹凸棒土 絮凝機理 毒性評價 安全性評價
    作者：
    唐義
    學位授予單位：
    中國科學院大學;中國科學院研究生院
    授予學位：
    碩士
    學科專業(yè)：
    環(huán)境科學
    導師姓名：
    余增亮
    學位年度：
    2011
    語種：
    中文
    分類號：
    X52