長(zhǎng)期以來,海洋、湖泊、水庫等水體富營(yíng)養(yǎng)化及伴隨的赤潮藻華是全球范圍內(nèi)重大水環(huán)境問題。目前利用黏土除藻在眾多除藻方法中被公認(rèn)為是最具發(fā)展前景的措施之一。但對(duì)其進(jìn)行黏土種類、黏土改性劑及改性方法、黏土除藻效果評(píng)價(jià)、黏土除藻機(jī)理、黏土生物安全性的系統(tǒng)研究卻不多,特別是對(duì)黏土絮凝除藻機(jī)理進(jìn)行深入探索以及對(duì)絮凝劑進(jìn)行安全性評(píng)價(jià)的研究更是少見。
本文選用天然黏土
凹凸棒土(attapulgite:AT)為原材料,選用鹽酸作為改性劑,通過1-10 mol/L鹽酸改性等一系列處理后制成絮凝劑用于除藻研究。通過淡水水華常見藻種-銅綠微囊藻的Jar-test實(shí)驗(yàn),對(duì)絮凝劑進(jìn)行優(yōu)化:確定最適鹽酸濃度,將其用于凹凸棒土改性,接著確定最適條件下改性凹凸棒土的最佳投加劑量。對(duì)凹凸棒土絮凝劑絮凝效果時(shí)間響應(yīng)進(jìn)行研究,同時(shí)深入探討凹凸棒土絮凝劑的絮凝除藻機(jī)理,并通過模式生物-秀麗隱桿線蟲對(duì)凹凸棒土絮凝劑的生物毒性進(jìn)行評(píng)價(jià)。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:
1、3、5、7、9、10 mol/L鹽酸改性凹凸棒土絮凝劑(1AT、3AT、5AT、7AT、9AT、10AT)分別對(duì)活藻液、死亡藻液進(jìn)行絮凝處理,結(jié)果顯示兩種藻液條件下絮凝效果都不隨鹽酸濃度增大而增加;總磷、總氮、濁度去除率大致存在1-5AT上升,5-10AT下降的趨勢(shì);活藻液、死亡藻液兩種條件下5AT的TP、TN、Tur去除率分別為90%、57%、98%;35%、25%、99%。結(jié)合1-10AT各絮凝劑的絮凝效果、以選擇低濃度鹽酸改性凹凸棒土為前提這兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn),最后確定5AT為處理活/死亡藻液的最佳凹凸棒土絮凝劑,同時(shí)確定5AT的最佳投加劑量為0.3-0.5g/L。
對(duì)N-Ar(未改性凹凸棒土)、5AT絮凝效果進(jìn)行時(shí)間響應(yīng)評(píng)價(jià),結(jié)果顯示:5AT處理時(shí)在10min內(nèi)藻細(xì)胞去除率達(dá)到90%,60min藻細(xì)胞去除率達(dá)到最大約為95%,60-180 min去除率基本穩(wěn)定維持在95%左右;而N-AT在180 min內(nèi),去除率基本保持在5%-20%范圍內(nèi)。由此發(fā)現(xiàn)凹凸棒土改性后能快速高效地絮凝藻細(xì)胞,而未改性凹凸棒土絮凝藻細(xì)胞效果較差。
接著對(duì)改性凹凸棒土絮凝除藻機(jī)理進(jìn)行了深入探討,通過掃描電鏡(SEM)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、BET-比表面積分析(BET-SSA)及BJH全孔分布、化學(xué)成分分析等手段研究絮凝機(jī)理。結(jié)果表明:鹽酸改性處理可使凹凸棒土內(nèi)部細(xì)長(zhǎng)而致密有序的晶束被打斷、破碎和分散,微晶表面粗糙度增大同時(shí)溶出八面體陽離子(Al3+、Fe3+、Mg2+),這些離子對(duì)絮凝起關(guān)鍵作用;酸溶物能在藻細(xì)胞表面形成納米薄膜,未溶棒晶在藻細(xì)胞四周隨機(jī)雜亂分布,與胞外分泌物等通過架橋作用形成網(wǎng)絡(luò),通過納米薄膜與架橋網(wǎng)絡(luò)雙重作用共同使藻細(xì)胞聚集絮凝沉降;從化學(xué)成分與絮體結(jié)構(gòu)SEM照片發(fā)現(xiàn)鹽酸改性凹凸棒土與高分子無機(jī)絮凝劑PAFSiC相似。綜合各種分析手段結(jié)果得知電中和、架橋作用促使絮凝的發(fā)生,但架橋作用是改性凹凸棒土-藻細(xì)胞絮凝的主要絮凝機(jī)理。
最后對(duì)凹凸棒土絮凝劑生物毒性進(jìn)行評(píng)價(jià),利用秀麗隱桿線蟲(Caenorhabditis elegans)作為模式生物,經(jīng)同步化的C.elegans在對(duì)照組:雙蒸水;實(shí)驗(yàn)組:原藻液,N-AT處理后的藻液,5AT處理后的藻液中接受浸泡處理,在48 h內(nèi)隨著時(shí)間增加各組C.elegans存活率逐漸下降,但死亡率都很低;C.Elegans在N-AT與5AT處理的藻液中浸泡48 h后,存活率分別為96.2%、97.3%,與對(duì)照組存活率差異不大。說明N-AT與5AT分別處理后的藻液對(duì)C.elegans都沒有明顯生物毒性,凹凸棒土絮凝劑被用來去除赤潮藻華是相對(duì)安全的。
關(guān)鍵詞:
有害藻華 凹凸棒土 絮凝機(jī)理 毒性評(píng)價(jià) 安全性評(píng)價(jià)
作者:
唐義
學(xué)位授予單位:
中國(guó)科學(xué)院大學(xué);中國(guó)科學(xué)院研究生院
授予學(xué)位:
碩士
學(xué)科專業(yè):
環(huán)境科學(xué)
導(dǎo)師姓名:
余增亮
學(xué)位年度:
2011
語種:
中文
分類號(hào):
X52
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