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飲用水中氟的污染已被認(rèn)為是世界范圍內(nèi)嚴(yán)重影響人類健康的主要問題之一。因此,研究高效、成本較低的去除水體中氟的方法是十分必要的。
凹凸棒土是一種天然納米級礦物,具有比表面積大、成本低等特點(diǎn),在污染去除方面具有潛在優(yōu)勢。由于凹凸棒土對水中氟去除能力有限,本論文以實(shí)驗(yàn)室制備的鑭負(fù)載凹凸棒土(La-ATP)、鈰負(fù)載凹凸棒土(Ce-ATP)和鋯改性凹凸棒土(Zr-ATP)為吸附劑,研究其對水體中氟的去除特性以及三種吸附劑的脫附再生性能。通過對實(shí)驗(yàn)結(jié)果和吸附劑表征分析,探究其對氟的吸附機(jī)理。通過實(shí)驗(yàn)和表征分析,得到以下幾點(diǎn):La-ATP對F-的吸附:
(1)通過XRF分析得知,制備的La-ATP材料中La2O3的化學(xué)組成為3.30%,鑭對凹凸棒土的改性沒有改變其晶面結(jié)構(gòu)。
(2)La-ATP對F-具有很好的吸附特性。在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi),F-的最大吸附量分別為:15.93mg/g、21.05mg/g和25.31mg/g,其吸附等溫線可以用Langmuir方程較好的進(jìn)行擬合,為單層吸附,RL＜1為有利吸附。不同初始濃度下,La-ATP對F-的吸附動力學(xué)符合擬二級動力學(xué)方程,隨著濃度的增加,吸附速率降低。
(3)pH對F吸附的影響較為明顯,相比較而言,在pH較低時(shí),La-ATP對F-的吸附效果較好。溶液中共存陰離子的存在會抑制F的吸附,實(shí)驗(yàn)中陰離子濃度對F吸附影響的順序?yàn)?CO32＞S042＞Cl＞NO3-。
(4)以NaOH為脫附劑,對吸附劑進(jìn)行有效脫附。再生4次后,La-ATP對F-吸附量為14.38mg/g,仍然有很好的吸附效果。說明La-ATP可以多次使用。
Ce-ATP對F-的吸附:
(1)納米材料Ce-ATP中,鈰對凹凸棒土的改性,使得其晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,并且Ce主要是以氧化態(tài)(CeO2)的形式分散在載體之上的。
(2)在實(shí)驗(yàn)條件下,Ce-ATP對F-的吸附等溫線可用Langmuir方程擬合,擬合相關(guān)系數(shù)R2＞0.99,該吸附為吸熱反應(yīng)。F-在Ce-ATP上的吸附較快,60min內(nèi)已基本達(dá)到平衡,且不同吸附濃度下,F-的吸附動力學(xué)均符合二級動力學(xué)方程。
(3)在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi),Ce-ATP對F的吸附量,隨著溶液pH的增大而降低。溶液中陰離子的存在會降低F-的吸附量,其影響的大小順序?yàn)?CO32-＞SO42＞Cl＞NO3-。
(4)利用0.1mol/L的NaOH溶液對吸附飽和的Ce-ATP進(jìn)行脫附,經(jīng)4次脫附再生后,F-的吸附量為12.34mg/g,說明Ce-ATP具有較好的吸附再生能力。
Zr-ATP對F-的吸附:
(1)三種Zr-ATP(5mmol/g)、Zr-ATP(10mmol/g)和Zr-ATP(15mmol/g)材料中ZrO2的含量分別為5.55%、5.97%和6.14%,鋯對凹凸棒土的表面改性,對凹凸棒土的晶面結(jié)構(gòu)沒有影響。
(2)隨著溫度的升高,Zr-ATP對F-的吸附量增加,在25、35和45℃下,F-最大吸附量分別為27.97、33.27和39.49mg/g;Zr-ATP對F-的吸附等溫線可以用Freundlich方程進(jìn)行擬合,該吸附為非均質(zhì)吸附過程。不同初始濃度的F-在Zr-ATP吸附劑上的動力學(xué)符合擬二級動力學(xué)方程,吸附過程中,邊界層擴(kuò)散對F-吸附會產(chǎn)生一定的影響。
(3)實(shí)驗(yàn)條件下,隨著pH的增大,吸附量呈現(xiàn)先升高后下降的趨勢,pH=5時(shí)吸附量最大,為30.37mg/g。陰離子會降低F-在Zr-ATP上的吸附量,不同陰離子影響的大小順序?yàn)?HCO3＞SO42＞NO3＞Cl-。
(4)吸附飽和的Zr-ATP,利用NaOH對其進(jìn)行脫附再生。經(jīng)4次再生后,F的吸附量為22.78mg/g,基本趨于穩(wěn)定,再生循環(huán)能力好。
由實(shí)驗(yàn)可知,La-ATP、Ce-ATP和Zr-ATP能夠有效的去除廢水中的氟,具有吸附量大、吸附速度快、再生性能好等優(yōu)點(diǎn)。

    doi：
    10.7666/d.y2094001
    關(guān)鍵詞：
    吸附再生 鑭改性 鋯改性 金屬氧化物 改性凹凸棒 土吸附劑 除氟性能
    作者：
    常娥
    學(xué)位授予單位：
    陜西科技大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    環(huán)境工程
    導(dǎo)師姓名：
    丁紹蘭
    學(xué)位年度：
    2012
    語種：
    中文
    分類號：
    TQ424.2 TU991.266
    在線出版日期：
    2012年09月03日