腐殖酸(HA)是動植物在水體及土壤中經(jīng)過長期的物理、化學(xué)及生物作用而形成的一種復(fù)雜的有機物。天然水體中腐殖酸的存在對人類及動植物的生存會構(gòu)成嚴重威脅。因此,如何高效去除飲用水中的腐殖酸是目前關(guān)注的熱點之一。
胺基類物質(zhì)對水中腐殖酸具有較好的去除效果。本論文以
凹凸棒土(ATP)為基體,不同的氨基類試劑為改性劑,通過不同的改性方式對凹凸棒土進行有機改性,以改性后的凹凸棒土為吸附劑,研究其對水體中腐殖酸的去除效果,以及各種外界條件如吸附時間、溶液pH、干擾離子等對吸附效果的影響。
氨基類復(fù)合材料是通過適當?shù)姆椒ㄊ共煌母男詣┯行У亟Y(jié)合到凹凸棒土表面從而形成一種新的吸附材料。合成的三種材料主要為:聚苯胺改性的凹凸棒土(ATP-PANI);氨基硅烷試劑改性的凹凸棒土(ATP-APTES);表面活性劑改性的凹凸棒土(ATP-CTAC)。分別以凹凸棒土復(fù)合材料吸附劑,以腐殖酸為目標污染物,通過吸附實驗的結(jié)果和吸附劑表征結(jié)果,對其吸附機理進行探究,并得出以下幾點:
(1)ATP-PANI對水中腐殖酸的吸附
合成的ATP-PANI復(fù)合材料通過FITR分析知,PANI可有效的結(jié)合到凹凸棒土表面,通過BET和IEP分析知,吸附劑的比表面積為65.71m2/g,等電點為3.98。
ATP-PANI對HA具有較好的吸附效果。在實驗條件下,ATP-PANI對HA的吸附量可達52.91mg/g,且在200min左右吸附基本達到平衡。ATP-PANI對HA的吸附量隨著溫度的升高而增大,吸附等溫線符合Langmuir方程;ATP-PANI對HA的吸附速率隨腐殖酸濃度的增大而降低,吸附動力學(xué)可用擬二級動力學(xué)方程進行擬合。
溶液pH對ATP-PANI吸附HA的影響比較明顯,ATP-PANI對HA的吸附量隨著pH的而降低。實驗中干擾離子對吸附的影響順序為Ca2+>K+≈Na+,說明這些離子對吸附起著促進作用。
實驗以2mol/L的NaOH為脫附劑,對已吸附HA分子的吸附劑進行脫附,脫附再生四次后,吸附量僅有微小的降低,說明ATP-PANI對HA具有良好的吸附和脫附再生性。
(2)ATP-APTES對水中腐殖酸的吸附
合成的ATP-APTES復(fù)合材料通過FITR和TG分析知,APTES有效結(jié)合到凹凸棒土上的量約為3.56%。
實驗條件下,以ATP-APTES為吸附劑,吸附劑對HA的吸附等溫線可用Freundlich方程進行很好的你好,吸附動力學(xué)符合擬二級動力學(xué)方程。AP-APTES對HA的吸附隨著溶液pH的增大而逐漸降低。溶液中鹽離子對吸附其促進作用,其中,Ca2+的加入明顯降低了HA的IEP,因此鈣離子能明顯的提高ATP-APTES對HA的吸附。通過對吸附HA分子前后的Nls的XPS分析知,吸附作用主要是通過ATP-APTES表面的胺基與HA分子之間的相互作用實現(xiàn)的。
(3)ATP-CTAC對水中腐殖酸的吸附
通過FITR和TG分析知,CTAC有效結(jié)合凹凸棒土表面的量約為8.90%。在實驗條件下,以ATP-CTAC為吸附劑,HA的吸附等溫線分別可用Freundlich方程擬合,吸附動力學(xué)可用擬二級動力學(xué)方程進行很好的擬合。ATP-CTAC對HA的吸附量隨著溶液pH的升高而逐漸降低。溶液中干擾離子對實驗結(jié)果的影響順序為Ca2+>K++>Na+。以0.1mol/L的NaOH為脫附劑,對己吸附HA分子的ATP-CTAC進行脫附,脫附再生四次后,吸附量僅有微小的下降,因此,ATP-CTAC具有良好的脫附再生性。
經(jīng)過有機改性后的凹凸棒土的復(fù)合材料,都顯著的提高了原土對腐殖酸的吸附能力,且吸附主要是依靠凹凸棒土表面質(zhì)子化的氨基與溶液中解離的腐殖酸分子之間的相互作用。
doi:
10.7666/d.y2093636
關(guān)鍵詞:
腐殖酸 飲用水水源 凈化機制 凹凸棒土 脫附再生性
作者:
韓曉晶
學(xué)位授予單位:
陜西科技大學(xué)
授予學(xué)位:
碩士
學(xué)科專業(yè):
化學(xué)工程與技術(shù)
導(dǎo)師姓名:
馬宏瑞
學(xué)位年度:
2012
語種:
中文
分類號:
TU991.2
在線出版日期:
2012年09月03日
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