柱狀凹凸棒石-活性炭負(fù)載錳氧化物低溫SCR脫硝催化劑性能研究
來源：中國凹凸棒土網(wǎng) 03-06 07:44
煤是我國的主要能源,燃燒時(shí)會(huì)產(chǎn)生大量的二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)和粉塵等有害成分,其中氮氧化物(NOx)作為主要的污染物之一。其排放不僅對人的身體健康有害,還會(huì)導(dǎo)致臭氧層空洞﹑酸雨﹑溫室效應(yīng)和光化學(xué)煙霧等嚴(yán)重的環(huán)境問題,所以有效控制NOx的排放是我國近期亟待解決的重要大氣污染問題。
近年來,選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction, SCR)方法是脫除固定源氮氧化物(NOx)最有效的方法,其核心技術(shù)是高效穩(wěn)定催化劑的制備。目前,應(yīng)用成熟的商業(yè)SCR催化劑是釩類催化劑(V2O5/TiO2或V2O5-WO3/TiO2),這類催化劑的SCR反應(yīng)器布置在除塵器和脫硫塔的前端,操作溫度通常是280-420oC,具有高活性﹑高穩(wěn)定性和抗硫性強(qiáng)的特點(diǎn)。然而,我國現(xiàn)有大多數(shù)鍋爐的排煙溫度一般為150-200 oC,而且鍋爐系統(tǒng)分布緊湊,在鍋爐省煤器和空氣預(yù)熱器之間沒有預(yù)留空間,故高中溫催化劑與我國現(xiàn)有的鍋爐系統(tǒng)不能匹配,為降低能耗和操作成本,開發(fā)可適用于我國鍋爐系統(tǒng)的低溫脫硝催化劑就成為研究和關(guān)注的熱點(diǎn)。
本文采用天然凹凸棒石(PG)作為粘結(jié)劑與活性炭(AC)混合、擠壓成型制得復(fù)合載體凹凸棒石-活性炭(PG-AC)復(fù)合載體。通過浸漬法分別負(fù)載過渡金屬M(fèi)(Mn、Fe、Ni、Cu、V)氧化物來制備SCR脫硝催化劑,并在固定床石英反應(yīng)器中對所制備出的催化劑進(jìn)行SCR脫硝性能的評價(jià),而且采用BET、XRD、XPS等手段對其進(jìn)行表征。結(jié)果顯示,錳(Mn)基催化劑展現(xiàn)出最佳的低溫SCR脫硝性能,通過對 MnOx/PG-AC催化劑制備工藝(煅燒溫度、負(fù)載量)和操作條件(空速、O2含量、煅燒時(shí)間)的研究,我們發(fā)現(xiàn),負(fù)載8％Mn經(jīng)300 oC于惰性氣氛(Ar)煅燒后制得的Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑具有較高的低溫SCR活性,該催化劑在反應(yīng)溫度200 oC、GHSV=5400h-1、O2濃度為3%的條件下,NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)92%以上。此外,采用BET、XRD、XPS等表征結(jié)果表明:錳(Mn)基催化劑的活性物種主要為 Mn2O3,其形態(tài)和分散程度主要由煅燒溫度和負(fù)載量決定。
論文還研究了添加助劑對 Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑的低溫 SCR脫硝性能的影響。結(jié)果表明,添加助劑 Fe增加了二元催化劑的低溫 SCR脫硝性能,在Fe/Mn摩爾比為0.8時(shí),該 Fe(0.8)-Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑在反應(yīng)溫度為200oC下,NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)98%以上,使所在考察反應(yīng)溫度(100-200oC)區(qū)間下,改善并提高低溫 SCR脫硝催化劑的整體活性,這對開發(fā)燃煤煙氣低溫 SCR脫硝催化劑以及實(shí)現(xiàn)其工業(yè)應(yīng)用提供了理論依據(jù)。
關(guān)鍵詞：
活性炭 凹凸棒石 錳基催化劑 大氣污染 選擇性催化還原
作者：
張恒建
學(xué)位授予單位：
合肥工業(yè)大學(xué)
授予學(xué)位：
碩士
學(xué)科專業(yè)：
化學(xué)工程
導(dǎo)師姓名：
張先龍
學(xué)位年度：
2014
語種：
中文
分類號：
X701 TQ426
在線出版日期：
2015年07月30日
近年來,選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction, SCR)方法是脫除固定源氮氧化物(NOx)最有效的方法,其核心技術(shù)是高效穩(wěn)定催化劑的制備。目前,應(yīng)用成熟的商業(yè)SCR催化劑是釩類催化劑(V2O5/TiO2或V2O5-WO3/TiO2),這類催化劑的SCR反應(yīng)器布置在除塵器和脫硫塔的前端,操作溫度通常是280-420oC,具有高活性﹑高穩(wěn)定性和抗硫性強(qiáng)的特點(diǎn)。然而,我國現(xiàn)有大多數(shù)鍋爐的排煙溫度一般為150-200 oC,而且鍋爐系統(tǒng)分布緊湊,在鍋爐省煤器和空氣預(yù)熱器之間沒有預(yù)留空間,故高中溫催化劑與我國現(xiàn)有的鍋爐系統(tǒng)不能匹配,為降低能耗和操作成本,開發(fā)可適用于我國鍋爐系統(tǒng)的低溫脫硝催化劑就成為研究和關(guān)注的熱點(diǎn)。
本文采用天然凹凸棒石(PG)作為粘結(jié)劑與活性炭(AC)混合、擠壓成型制得復(fù)合載體凹凸棒石-活性炭(PG-AC)復(fù)合載體。通過浸漬法分別負(fù)載過渡金屬M(fèi)(Mn、Fe、Ni、Cu、V)氧化物來制備SCR脫硝催化劑,并在固定床石英反應(yīng)器中對所制備出的催化劑進(jìn)行SCR脫硝性能的評價(jià),而且采用BET、XRD、XPS等手段對其進(jìn)行表征。結(jié)果顯示,錳(Mn)基催化劑展現(xiàn)出最佳的低溫SCR脫硝性能,通過對 MnOx/PG-AC催化劑制備工藝(煅燒溫度、負(fù)載量)和操作條件(空速、O2含量、煅燒時(shí)間)的研究,我們發(fā)現(xiàn),負(fù)載8％Mn經(jīng)300 oC于惰性氣氛(Ar)煅燒后制得的Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑具有較高的低溫SCR活性,該催化劑在反應(yīng)溫度200 oC、GHSV=5400h-1、O2濃度為3%的條件下,NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)92%以上。此外,采用BET、XRD、XPS等表征結(jié)果表明:錳(Mn)基催化劑的活性物種主要為 Mn2O3,其形態(tài)和分散程度主要由煅燒溫度和負(fù)載量決定。
論文還研究了添加助劑對 Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑的低溫 SCR脫硝性能的影響。結(jié)果表明,添加助劑 Fe增加了二元催化劑的低溫 SCR脫硝性能,在Fe/Mn摩爾比為0.8時(shí),該 Fe(0.8)-Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑在反應(yīng)溫度為200oC下,NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)98%以上,使所在考察反應(yīng)溫度(100-200oC)區(qū)間下,改善并提高低溫 SCR脫硝催化劑的整體活性,這對開發(fā)燃煤煙氣低溫 SCR脫硝催化劑以及實(shí)現(xiàn)其工業(yè)應(yīng)用提供了理論依據(jù)。
關(guān)鍵詞：
活性炭 凹凸棒石 錳基催化劑 大氣污染 選擇性催化還原
作者：
張恒建
學(xué)位授予單位：
合肥工業(yè)大學(xué)
授予學(xué)位：
碩士
學(xué)科專業(yè)：
化學(xué)工程
導(dǎo)師姓名：
張先龍
學(xué)位年度：
2014
語種：
中文
分類號：
X701 TQ426
在線出版日期：
2015年07月30日
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