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采用液相離子交換法,通過改變交換和焙燒次數(shù)制備了5種不同濃度稀土La改性的X分子篩催化劑,使用連續(xù)進料的固定床反應(yīng)器評價其催化異丁烷/丁烯烷基化反應(yīng)的性能,分析了分子篩物相結(jié)構(gòu)的變化,考察了分子篩的酸性.結(jié)果表明,催化劑制備過程對催化劑結(jié)構(gòu)和性能影響顯著,La3+改性后X分子篩結(jié)晶度下降,但酸度顯著增強,隨La3+交換次數(shù)增加,分子篩的B酸量增多,L酸量減少;5種催化劑中,焙燒前離子交換2次、焙燒后再交換3次、再焙燒所制催化劑催化性能最佳,丁烯的初始轉(zhuǎn)化率為89.94％,C8收率可達66.71％,這歸因于酸性增加加快了氫負離子轉(zhuǎn)移,降低了碳正離子上發(fā)生重復(fù)烷基化的可能性,抑制了大分子生成.反應(yīng)溫度和烯烴空速對反應(yīng)影響顯著,溫度從80℃升至100℃,副反應(yīng)裂解生成的C5～C7從9.64％增加到36.74％;丁烯進料空速從0.1 h-1降至0.05 h-1時,低聚生成的C9+從7.2％增至3 1％.

    doi：
    10.12034/j.issn.1009-606X.218123
    關(guān)鍵詞：
    異丁烷/丁烯烷基化 固體酸 稀土改性 分子篩 酸催化
    作者：
    許家闊 楊志強 李自航 唐紅果 任保增 劉瑞霞 李濤
    Author：
    Jiakuo XU Zhiqiang YANG Zihang LI Hongguo TANG Baozeng REN Ruixia LIU Tao LI
    作者單位：
    鄭州大學(xué)化工與能源學(xué)院,河南鄭州450001;中國科學(xué)院過程工程研究所綠色過程與工程重點實驗室,離子液體清潔過程北京市重點實驗室,多相復(fù)雜系統(tǒng)國家重點實驗室,北京100190 中國科學(xué)院過程工程研究所綠色過程與工程重點實驗室,離子液體清潔過程北京市重點實驗室,多相復(fù)雜系統(tǒng)國家重點實驗室,北京100190 鄭州大學(xué)化工與能源學(xué)院,河南鄭州,450001
    刊名：
    過程工程學(xué)報
    Journal：
    The Chinese Journal of Process Engineering
    年，卷(期)：
    2018, 18(5)
    所屬期刊欄目：
    過程與工藝
    分類號：
    TQ426
    基金項目：
    國家自然科學(xué)基金石油聯(lián)合基金資助項目(U1662129) 中國科學(xué)院百人計劃項目 國家自然科學(xué)基金資助項目(21506197,21646011)
    在線出版日期：
    2018年11月13日
    頁數(shù)：
    7
    頁碼：
    996-1002