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 凹凸棒石是一種含水鎂鋁硅酸鹽礦物，具有反向2:1型鏈層狀結(jié)構(gòu)，基于這種特殊的晶體結(jié)構(gòu)，使其具有適宜的表面電荷、一定的離子交換能力、大的比表面積和高吸附容量等理化性質(zhì)，因此凹凸棒石被廣泛應(yīng)用于催化、吸附等領(lǐng)域。另外，由于凹凸棒石的晶體結(jié)構(gòu)中貫穿著縱向孔道，所以能夠選擇性的吸附H2O、SO2和NH3等極性小分子。而且凹凸棒石經(jīng)適當(dāng)改性處理后，其形態(tài)、比表面積、孔徑分布和表面電性等理化性能指標(biāo)都得到改善，吸附性能進(jìn)一步提高。
本文采用熱處理的方法改性凹凸棒石，將其用于吸附SO2，并研究凹凸棒石在熱處理過(guò)程中的結(jié)構(gòu)、形貌及其吸附SO2能力的變化規(guī)律，同時(shí)考察不同吸附溫度下O2濃度和H2O含量對(duì)凹凸棒石吸附SO2的性能影響。利用XRD、BET和TPD等方法表征了凹凸棒石脫硫劑在熱處理過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化，并探討凹凸棒石脫硫劑的結(jié)構(gòu)特性與其脫硫性能的內(nèi)在關(guān)系。研究結(jié)果表明：凹凸棒石的微觀晶體結(jié)構(gòu)隨熱處理溫度的升高呈現(xiàn)顯著的階段性變化，這種結(jié)構(gòu)變化的程度與凹凸棒石表面不同形態(tài)水分子的脫除密切相關(guān)。SO2吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著熱處理溫度的升高，凹凸棒石對(duì)SO2的吸附量呈現(xiàn)先增大后減少的趨勢(shì)，并且凹凸棒石的表面吸附水和沸石水的存在占用大量的吸附位，對(duì)SO2的吸附不利，因此熱處理后凹凸棒石表面吸附水和沸石水的脫除導(dǎo)致了SO2吸附能力的提高；另外結(jié)晶水的存在對(duì)SO2的吸附是有利的，表現(xiàn)為較高溫度下結(jié)晶水部分脫出后凹凸棒石對(duì)SO2的吸附能力明顯降低。同時(shí)在所考察的溫度范圍(50℃-200℃)內(nèi)O2的存在沒(méi)有影響凹凸棒石吸附SO2的吸附容量，表明單純凹凸棒石并不會(huì)對(duì)SO2的氧化起催化作用，且O2的存在也不會(huì)和SO2形成競(jìng)爭(zhēng)吸附：當(dāng)吸附溫度低于100℃時(shí)，H2O與SO2存在競(jìng)爭(zhēng)性吸附，極大的抑制了SO2的吸附：當(dāng)吸附溫度高于100℃時(shí)，H2O的存在對(duì)凹凸棒石脫硫基本沒(méi)有影響。
另外，在熱處理的基礎(chǔ)上，通過(guò)等體積浸漬法制備脫硫劑CuO/凹凸棒石，考查了脫硫劑制備及反應(yīng)條件對(duì)CuO/凹凸棒石脫硫活性的影響，并利用XRD、BET、SEM、TPD和XPS等方法表征脫硫劑CuO/凹凸棒石。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：脫硫劑CuO/凹凸棒石的煅燒溫度在300℃時(shí)較為適宜，在300℃煅燒時(shí)，Cu(NO3)2分解完全，脫硫劑的脫硫活性最高。銅的負(fù)載量為10%～12%時(shí)，脫硫劑具有較高的脫硫活性，高于12%的負(fù)載量致使活性組分CuO在凹凸棒石表面發(fā)生團(tuán)聚聚集，活性位的利用率下降；在200℃～250℃的煙氣溫度下，CuO/凹凸棒石具有較高的脫硫活性，煙氣中的O2對(duì)于CuO/凹凸棒石的脫硫活性影響不大。研究結(jié)果也表明，CuO的負(fù)載顯著提高了凹凸棒石對(duì)SO2的脫除作用，尾氣中的SO3收集及檢測(cè)結(jié)果進(jìn)一步說(shuō)明CuO的負(fù)載對(duì)SO2起到了催化氧化作用。而煙氣中的O2的存在并不能顯著改善SO2的脫除，表明SO2的催化氧化是由于負(fù)載氧化銅本身的活性晶格氧所致，氣相O2不能夠及時(shí)的使晶格氧復(fù)位。

    關(guān)鍵詞：
    干法煙氣脫硫 凹凸棒石 改性處理 結(jié)構(gòu)特性 脫硫活性
    作者：
    姜偉平
    學(xué)位授予單位：
    合肥工業(yè)大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    化學(xué)工程
    導(dǎo)師姓名：
    張先龍
    學(xué)位年度：
    2012
    語(yǔ)種：
    中文
    分類號(hào)：
    X701.3
    在線出版日期：
    2012年11月30日