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CO低(常)溫催化氧化涉及工業(yè)、航天、軍事、環(huán)保以及人類生活的各個方面,包括民用、軍用CO防毒面具,機動車冷啟動尾氣治理以及潛艇、航天器等密閉系統(tǒng)內(nèi)CO消除等。在理論研究方面,CO低(常)溫催化氧化常常被用作探針反應(yīng),揭示催化劑及載體表面性質(zhì)、活性組分晶粒尺寸、形貌、晶面暴露、晶相組成等與催化性能的關(guān)系。因此CO低(常)溫催化氧化具有重要的實用價值與廣泛的理論研究意義。一直以來,CO低(常)溫催化氧化是催化領(lǐng)域研究的熱點。
負載型Wacker催化劑由于組成富含Cl-離子,同時水汽分子參與其催化的反應(yīng)過程,在常溫原料氣中含水汽和有機鹵化物的條件下,不僅表現(xiàn)出高的CO催化氧化活性,而且具有氧化物催化劑和貴金屬催化劑難以比擬的抗水性、抗鹵化物中毒等優(yōu)勢,受到研究者的青睞。目前研究的以活性炭或氧化鋁為載體的負載型Wacker催化劑,受制備方法、反應(yīng)條件等影響,存在Cu物種活性相高溫處理易分解,催化反應(yīng)過程中聚集或相轉(zhuǎn)變等穩(wěn)定差的問題。大量文獻研究表明載體及預(yù)處理條件對活性相的形成、結(jié)構(gòu)及穩(wěn)定性具有重要影響。本課題組前期以天然凹凸棒土(APT)為載體,初步探討了Pd-Cu/APT催化劑的制備及其催化性能。
本文在課題組前期研究工作基礎(chǔ)上,通過FT-IR、XRD、TEM、N2-physisorption、TG-DTA、H2-TPR和H2-TPR-MS等表征手段,著重研究了焙燒處理對Pd-Cu/APT催化劑物化性質(zhì)、Cu物種物相結(jié)構(gòu)及其CO常溫催化氧化性能的影響規(guī)律,同時通過對失活前后催化劑結(jié)構(gòu)性質(zhì)進行表征,探討了Pd-Cu/APT催化劑失活原因,針對失活原因,進行了焙燒再生處理,考察了再生溫度、再生時間、再生氣氛等不同再生條件對催化劑上CO常溫催化氧化性能的影響,最后考察了Pd-Cu/APT催化劑的儲存穩(wěn)定性。得到的主要結(jié)果和結(jié)論如下:
1.焙燒溫度對Pd-Cu/APT催化劑結(jié)構(gòu)及其CO常溫催化氧化性能的影響研究
焙燒溫度對催化劑載體結(jié)構(gòu)和Cu物種活性相有較大影響,隨焙燒溫度升高,載體凹凸棒土不同形態(tài)羥基逐步脫除,進而引起催化劑結(jié)構(gòu)和織構(gòu)變化,其中Cu物種由Cu(OH)Cl逐漸向CuO轉(zhuǎn)變,同時高分散的Pd物種與Cu物種間相互作用先增強后減弱。經(jīng)300℃焙燒的催化劑比表面積高,Cu物種以Cu(OH)Cl形式存在,且具有良好的分散狀態(tài),與Pd物種之間產(chǎn)生較強的相互作用。在空速6000 h-1,CO體積分數(shù)0.5％,水蒸氣體積分數(shù)3.3%的反應(yīng)條件下,常溫可將CO完全轉(zhuǎn)化800 min以上。焙燒溫度高于或低于300℃均引起CO常溫催化氧化性能的下降。
2. Pd-Cu/APT催化劑失活原因及再生工藝條件考察
對失活后催化劑進行結(jié)構(gòu)性能表征,結(jié)果表明,在長時間催化 CO常溫氧化反應(yīng)過程中,一方面由于原料氣中水汽在催化劑上吸附,與載體發(fā)生相互作用,使載體結(jié)晶度提高,致使催化劑比表面積略有降低,引起Cu物種活性相輕微聚集,還原性能下降;另一方面,長時間反應(yīng)過程中,H2O在載體表面不斷累積并凝結(jié),覆蓋活性中心,從而造成催化劑活性下降。再生條件考察結(jié)果顯示,在不通任何氣氛條件下,原位150℃處理30 min,再生效果最佳。同時,該催化劑在儲存7個月后仍具有較高的催化活性,表現(xiàn)出良好的儲存穩(wěn)定性。

    關(guān)鍵詞：
    Pd-Cu/凹凸棒土催化劑 CO常溫催化氧化性能 焙燒處理 Cu物種活性相
    作者：
    程慧敏
    學(xué)位授予單位：
    山西大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    物理化學(xué)
    導(dǎo)師姓名：
    王永釗
    學(xué)位年度：
    2014
    語種：
    中文
    分類號：
    TQ426.7
    在線出版日期：
    2015年04月01日