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目前NH3的選擇性催化還原脫硝技術(shù)(SCR)成為柴油車尾氣凈化領(lǐng)域發(fā)展方向的重要技術(shù)。SCR轉(zhuǎn)化器一般安裝在脫硫和顆粒捕捉器裝置后方，隨著汽車尾氣流經(jīng)路徑的增長尤其是尾氣流經(jīng)脫硫裝置和顆粒捕捉器后，尾氣就會下降很多，一般只有100～350℃。SCR技術(shù)關(guān)鍵在于高效低溫SCR催化劑的研發(fā)。因此，具有低溫高SCR活性的車用尾氣脫硝催化劑的研究與應(yīng)用具有重要的現(xiàn)實意義。
本文針對柴油車尾氣凈化催化劑的特性，研制適用于我國汽車尾氣凈化的低溫SCR車用催化劑。鑒于蜂窩結(jié)構(gòu)在汽車尾氣凈化領(lǐng)域的普適性，該催化劑以蜂窩狀堇青石為基體，凹凸棒石作為涂層材料，首先采用懸浮漿液法制備涂層載體。該法制備簡便，通過考察漿液固液比、涂層方式-時間、漿液攪拌時間、烘干方式、烘干條件、煅燒溫度及酸洗堇青石基體對涂層機械性能的影響，采用超聲震蕩的手段對催化劑涂層載體進行了牢固性檢測。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在苛刻的水環(huán)境中超聲振動下凹凸棒石涂層脫落比較嚴重，表明涂層與基體結(jié)合的不牢固，不具備作為柴油車尾氣凈化載體的條件。
其次，針對涂層易脫落現(xiàn)象，本文進而在以上篩選的最佳的漿液固液比基礎(chǔ)上添加了適量的黏結(jié)劑。通過探究不同種類的黏結(jié)劑、H2O2處理、煅燒溫度及凹凸棒石粒徑大小等方面對涂層機械穩(wěn)定性的影響，采用BET、SEM及超聲震蕩等手段評價涂層對基體結(jié)構(gòu)表面性質(zhì)的影響。結(jié)果表明，適量粘結(jié)劑的添加提高了涂層的機械穩(wěn)定性能，凹凸棒石涂層有效增加了載體的比表面積和孔體積，針對這一結(jié)果，本文對粘結(jié)劑進行討論。
再次，采用懸浮漿液法將凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窩陶瓷(CC)基體上，制取PG-CC涂層載體，利用過飽和浸漬法負載MnOx制備MnOx/PG-CC催化劑應(yīng)用于柴油車尾氣SCR脫硝?？疾炝酥苽錀l件對催化劑低溫SCR活性的影響，采用BET、SEM-EDS、XRD手段對催化劑的理化性質(zhì)進行了分析表征，探討了催化劑結(jié)構(gòu)特性與活性間的構(gòu)效關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，堇青石基體經(jīng)PG涂層后，對活性組分的一次負載量顯著增加，由3％增至13％，對應(yīng)的催化劑低溫脫硝活性顯著提高，在100℃脫硝活性由10％提高到78％。結(jié)果分析表明，堇青石基體經(jīng)PG涂層后比表面積大幅度增加，可以承載更高的活性組分，且活性組分具有更好的分散性，從而使得催化劑的活性點增加;另一方面，PG涂層催化劑具有更高的表面Mn4+/Mn3+價態(tài)比，更有利于催化劑的低溫選擇性催化還原法(SCR)活性?；钚越M分MnOx與PG涂層之間的協(xié)同作用是導(dǎo)致催化劑低溫SCR脫硝活性得以提升的關(guān)鍵因素。這一研究結(jié)果表明，通過對堇青石蜂窩基體進行凹凸棒石涂層后采用浸漬法負載錳氧化物，可制備出具有較高低溫SCR活性的蜂窩式模塊催化劑。
最后，通過活性評價研究了模擬汽車尾氣中水蒸氣對Mn13/PG-CC催化劑低溫SCR脫硝活性的影響，發(fā)現(xiàn)在低溫下該催化劑的脫硝活性受水蒸氣的影響較為嚴重。為了進一步提高催化劑的低溫耐水脫硝活性，本文將鈰的氧化物作為助劑，對Mn13/PG-CC催化劑進行改性。發(fā)現(xiàn)鈰氧化物的摻雜改性提高了催化劑的低溫SCR脫硝活性。同時空速為26000 h-1，對于尾氣中水汽含量的耐受性達到15％，高于其他類型的車用催化劑耐水性的5～10％，并且水蒸氣對催化劑的影響是可逆的，經(jīng)過熱處理后的催化劑脫硝活性可以恢復(fù)。

    關(guān)鍵詞：
    凹凸棒石 錳基催化劑 選擇性催化還原脫硝 尾氣凈化 堇青石 懸浮漿液法
    作者：
    解城華
    學(xué)位授予單位：
    合肥工業(yè)大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    工業(yè)催化
    導(dǎo)師姓名：
    張先龍
    學(xué)位年度：
    2015
    語種：
    中文
    分類號：
    O643.36 X701
    在線出版日期：
    2015年11月01日（萬方平臺首次上網(wǎng)日期，不代表論文的發(fā)表時間）