該文采用XRD、FT-IR、SEM、TG、EDS、UV-Vis等技術(shù)手段,研究了不同合成方法及條件下對微孔鈦硅分子篩TS-1、TS-2及中孔鈦硅分子篩Ti-MCM-41、Ti-HMS、Ti-MSU、Ti-AA的結(jié)構(gòu)與催化性能的影響,并以烯烴氧化反應(yīng)為例考察了不同改性方法對鈦硅分子篩催化氧化性能的影響.分別以硅酸四乙酯(TEOS)和無定形氧化硅為硅源合成了具有MFI拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的TS-1分子篩.考察了影響TS-1晶粒度及晶化動(dòng)力學(xué)行為的主要因素、改性方法對TS-1催化性能的影響以及TS-1晶粒度對其催化氧化奎合成TS-1的成核活化能En和生長活化能Ec分別為47.4KJ/mol和76.6KJ/mol,大于有機(jī)硅源TEOS(En、Ec分雖為34.9KJ/mol和38.2KJ/mol).金屬Pd的負(fù)載導(dǎo)致TS-1分子篩表面實(shí)施硅烷化處理,可以增強(qiáng)其表面疏水性,提高其催化氧活性.失活后的TS-1分子篩可采用高溫焙燒和溶劑洗活法進(jìn)行再生.采用無定形氧化硅為硅源,通過使鈦源TBOT與H<,2>O<,2>在低溫下形成過氧化鈦物種的方法合成了MEL型鈦硅分子篩TS-2.分別采用長鏈伯胺、烷基聚氧乙烯醚和抗壞血酸等非離子模板劑合成了Ti-HMS、Ti-MSU-1、Ti-AA等中孔鈦硅分子篩.采用不同鏈長的伯胺類表面活性劑C<,n>H<,2n+1>NH<,2>(n=10~16)可以合成不同孔徑的Ti-HMS.
關(guān)鍵詞:
長鏈位胺 烷基聚氧乙烯醚 鐐硅分子篩 催化氧化
作者:
郭建維
學(xué)位授予單位:
華南理工大學(xué)
授予學(xué)位:
博士
學(xué)科專業(yè):
工業(yè)催化
導(dǎo)師姓名:
王樂夫
學(xué)位年度:
2001
語種:
中文
分類號:
TQ172 TQ072
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