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采用固載型多金屬氧酸鹽(POM)為催化劑的非均相光催化已成為光催化化學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)新的分支，近年來(lái)已經(jīng)引起了研究者的廣泛關(guān)注，并且取得顯著的進(jìn)展。雖然在均相體系中，POM在近紫外光輻射下表現(xiàn)一定的光催化活性，然而，POM的比表面積很小(1-10m2/g)，限制了其固有光催化活性的發(fā)揮，給催化劑的分離與回收帶來(lái)了困難。另外，POM在極性溶劑中溶解度很高，這些缺點(diǎn)限制了其實(shí)際應(yīng)用。因此，制備新型不溶性、并具有優(yōu)異物理化學(xué)性質(zhì)(如高比表面積和孔道結(jié)構(gòu))的固載型POM光催化材料是當(dāng)今頗具挑戰(zhàn)性的課題。 在本論文中，我們利用溶膠凝膠和濕法浸漬技術(shù)制備了一系列新型、耐水性并具有較高光化學(xué)活性的介孔結(jié)構(gòu)復(fù)合光催化材料H3PW12O40/ZrO2。在復(fù)合材料中，H3PW12O40的擔(dān)載量分別為5，10，15，20wt％。利用X-射線粉末衍射(XRD)、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、激光拉曼光譜(Raman)、紫外可見(jiàn)漫反射光譜(UV-vis/DRS)、電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜(ICP-AES)對(duì)材料的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，復(fù)合材料中活性組分H3PW12O40的基本骨架結(jié)構(gòu)未發(fā)生改變，POM與ZrO2之間存在較強(qiáng)的化學(xué)作用。利用N2吸附-脫附等溫線和場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)對(duì)材料的孔道結(jié)構(gòu)、表面物理性質(zhì)和形貌進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，復(fù)合材料表現(xiàn)為介孔結(jié)構(gòu)，與母體POM(H3PW12O40)相比，材料的BET比表面積均有了不同程度的提高。材料的粒子分布較均勻，粒子尺寸在25到30nm之間。 通過(guò)對(duì)水溶液中對(duì)硝基苯酚和染料亞甲基藍(lán)的降解反應(yīng)，系統(tǒng)研究了所制備材料H3PW12O40/ZrO2的紫外光光催化活性。結(jié)果表明，在溫和條件下，H3PW12O40/ZrO2復(fù)合光催化材料的光催化活性高于母體H3PW12O40和純的ZrO2。材料的光催化活性與其相結(jié)構(gòu)、光吸收特性和表面物理化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān)。ICP-AES和UV-vis的檢測(cè)表明，在反應(yīng)過(guò)程中活性組分幾乎未發(fā)生滲漏，此類材料在反應(yīng)體系中非常穩(wěn)定，有效解決了POM在均相體系中無(wú)法回收的難題。另外，此類材料可分離回收，循環(huán)使用，具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。

    關(guān)鍵詞：
    多金屬氧酸鹽 非均相光催化 復(fù)合材料 催化劑 介孔結(jié)構(gòu) 溶膠凝膠法 濕法浸漬技術(shù)
    作者：
    曲雪松
    學(xué)位授予單位：
    東北師范大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    分析化學(xué)
    導(dǎo)師姓名：
    郭伊荇
    學(xué)位年度：
    2006
    語(yǔ)種：
    中文
    分類號(hào)：
    O643.36 TQ426.82
    在線出版日期：
    2006年12月07日（萬(wàn)方平臺(tái)首次上網(wǎng)日期，不代表論文的發(fā)表時(shí)間）