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燃煤電站排放的氮氧化物(NOx)可引起酸雨、光化學煙霧、臭氧空洞等環(huán)境問題，對其控制和治理是我國大氣污染防治工作的重要課題。選擇性催化還原(selective catalytic reduction，SCR)法是去除固定污染源所排放氮氧化物的最有效且應用最廣的方法。目前，釩鈦類商業(yè)催化劑在SCR技術中應用最廣，具有脫硝效率高、選擇性好、運行穩(wěn)定等優(yōu)點，但此類催化劑反應溫度較高，(300-400℃)，SCR裝置需布置在脫硫除塵之前，高濃度的SO2和煙塵易導致催化劑失活。另外，我國現(xiàn)有大部分電廠鍋爐的省煤器和空氣預熱器間沒有預留空間，限制了主流商業(yè)催化劑的推廣。因此，研制匹配我國現(xiàn)有電廠鍋爐的低溫SCR脫硝催化劑是我國燃煤煙氣凈化領域的重要方向。
本文利用天然凹凸棒石(palyborskite，PG)經(jīng)預處理后單獨作為催化劑載體材料或作為粘結(jié)劑與粉煤灰混配，分別制備成型催化劑載體PG和FA-PG，采用浸漬法負載過渡金屬(Fe，Cu，Mn，V，Ni)氧化物制得SCR脫硝催化劑。在石英固定床反應器中對各活性組分催化劑進行SCR脫硝活性評價，通過SEM、BET、TPD等技術對其進行表征，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：錳基催化劑具有最佳的低溫SCR性能。在此基礎上對Mn(x)/PG/T催化劑進行了深入研究，對Mn(x)-Fe(y)/FA-PG二元復合SCR催化劑進行探索性研究。
通過對Mn(x)/PG/T催化劑制備參數(shù)和操作條件的優(yōu)化發(fā)現(xiàn)：負載8 wt%Mn經(jīng)300℃煅燒后的催化劑(Mn8/PG/300)具有較高的低溫SCR活性，該催化劑在反應溫度250℃、GHSV=4753h-1、NH3：NO=1:1、O2含量3 vol%的條件下，脫硝率可達95%以上。通過SEM、BET、XRD、TPD等表征發(fā)現(xiàn)：催化劑的活性中心主要為單層分布的納米級MnO2，其形態(tài)和分散程度受Mn負載量和煅燒溫度影響。催化劑對NH3的吸附能力較強，但參與SCR反應的主要是L酸位上弱吸附態(tài)的NH3，催化劑對NO的吸附能力非常微弱，初步確定該系列催化劑上的SCR反應遵循經(jīng)典的Ely-Redel機理，即：NH3在催化劑表面吸附并被表面活性物種所活化，并與氣相NO發(fā)生快速的SCR反應，錳氧化物對弱吸附NH3的活化是SCR反應的關鍵步驟。
論文還研究了以凹凸棒石一粉煤灰復合材料為載體負載鐵錳氧化物二元催化劑的物理化學性質(zhì)及SCR催化性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：當FA：PG=1:1時，復合載體顯示出較好的成型性和機械強度。鐵基催化劑Fe(y)/FA-PG的低溫催化活性較差，但具備一定的中溫活性，錳基催化劑Mn(x)/FA-PG具有優(yōu)良的低溫SCR活性。鐵錳二元催化劑Mn(x)-Fe(y)/FA-PG的SCR性能優(yōu)于單活性組分催化劑，其中Mn/Fe=4的催化劑顯示出最佳的低溫SCR活性，Mn/Fe=9的催化劑具有最寬的反應溫度區(qū)間。

    關鍵詞：
    燃煤煙氣凈化 低溫催化還原 脫硝催化劑 凹凸棒石 粉煤灰 過渡金屬氧化物
    作者：
    時博文
    學位授予單位：
    合肥工業(yè)大學
    授予學位：
    碩士
    學科專業(yè)：
    化學工藝
    導師姓名：
    楊保俊
    學位年度：
    2012
    語種：
    中文
    分類號：
    X701
    在線出版日期：
    2012年11月30日