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燃煤電站排放的氮氧化物(NOx)可引起酸雨、光化學(xué)煙霧、臭氧空洞等環(huán)境問題，對(duì)其控制和治理是我國(guó)大氣污染防治工作的重要課題。選擇性催化還原(selective catalytic reduction，SCR)法是去除固定污染源所排放氮氧化物的最有效且應(yīng)用最廣的方法。目前，釩鈦類商業(yè)催化劑在SCR技術(shù)中應(yīng)用最廣，具有脫硝效率高、選擇性好、運(yùn)行穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)，但此類催化劑反應(yīng)溫度較高，(300-400℃)，SCR裝置需布置在脫硫除塵之前，高濃度的SO2和煙塵易導(dǎo)致催化劑失活。另外，我國(guó)現(xiàn)有大部分電廠鍋爐的省煤器和空氣預(yù)熱器間沒有預(yù)留空間，限制了主流商業(yè)催化劑的推廣。因此，研制匹配我國(guó)現(xiàn)有電廠鍋爐的低溫SCR脫硝催化劑是我國(guó)燃煤煙氣凈化領(lǐng)域的重要方向。
本文利用天然凹凸棒石(palyborskite，PG)經(jīng)預(yù)處理后單獨(dú)作為催化劑載體材料或作為粘結(jié)劑與粉煤灰混配，分別制備成型催化劑載體PG和FA-PG，采用浸漬法負(fù)載過渡金屬(Fe，Cu，Mn，V，Ni)氧化物制得SCR脫硝催化劑。在石英固定床反應(yīng)器中對(duì)各活性組分催化劑進(jìn)行SCR脫硝活性評(píng)價(jià)，通過SEM、BET、TPD等技術(shù)對(duì)其進(jìn)行表征，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：錳基催化劑具有最佳的低溫SCR性能。在此基礎(chǔ)上對(duì)Mn(x)/PG/T催化劑進(jìn)行了深入研究，對(duì)Mn(x)-Fe(y)/FA-PG二元復(fù)合SCR催化劑進(jìn)行探索性研究。
通過對(duì)Mn(x)/PG/T催化劑制備參數(shù)和操作條件的優(yōu)化發(fā)現(xiàn)：負(fù)載8 wt%Mn經(jīng)300℃煅燒后的催化劑(Mn8/PG/300)具有較高的低溫SCR活性，該催化劑在反應(yīng)溫度250℃、GHSV=4753h-1、NH3：NO=1:1、O2含量3 vol%的條件下，脫硝率可達(dá)95%以上。通過SEM、BET、XRD、TPD等表征發(fā)現(xiàn)：催化劑的活性中心主要為單層分布的納米級(jí)MnO2，其形態(tài)和分散程度受Mn負(fù)載量和煅燒溫度影響。催化劑對(duì)NH3的吸附能力較強(qiáng)，但參與SCR反應(yīng)的主要是L酸位上弱吸附態(tài)的NH3，催化劑對(duì)NO的吸附能力非常微弱，初步確定該系列催化劑上的SCR反應(yīng)遵循經(jīng)典的Ely-Redel機(jī)理，即：NH3在催化劑表面吸附并被表面活性物種所活化，并與氣相NO發(fā)生快速的SCR反應(yīng)，錳氧化物對(duì)弱吸附NH3的活化是SCR反應(yīng)的關(guān)鍵步驟。
論文還研究了以凹凸棒石一粉煤灰復(fù)合材料為載體負(fù)載鐵錳氧化物二元催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)及SCR催化性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：當(dāng)FA：PG=1:1時(shí)，復(fù)合載體顯示出較好的成型性和機(jī)械強(qiáng)度。鐵基催化劑Fe(y)/FA-PG的低溫催化活性較差，但具備一定的中溫活性，錳基催化劑Mn(x)/FA-PG具有優(yōu)良的低溫SCR活性。鐵錳二元催化劑Mn(x)-Fe(y)/FA-PG的SCR性能優(yōu)于單活性組分催化劑，其中Mn/Fe=4的催化劑顯示出最佳的低溫SCR活性，Mn/Fe=9的催化劑具有最寬的反應(yīng)溫度區(qū)間。

    關(guān)鍵詞：
    燃煤煙氣凈化 低溫催化還原 脫硝催化劑 凹凸棒石 粉煤灰 過渡金屬氧化物
    作者：
    時(shí)博文
    學(xué)位授予單位：
    合肥工業(yè)大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    化學(xué)工藝
    導(dǎo)師姓名：
    楊保俊
    學(xué)位年度：
    2012
    語種：
    中文
    分類號(hào)：
    X701
    在線出版日期：
    2012年11月30日