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金屬有機骨架(metal-organic frameworks，MOFs)是一種由金屬離子與有機配體形成配體鍵絡合組裝的具有多孔網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)的新型材料。由于MOFs具有高比表面積、豐富的孔結(jié)構(gòu)、大量不飽和的金屬位以及結(jié)構(gòu)上的有序性而備受關注。如在吸附分離、選擇性催化、氣體儲存、生物傳導材料、磁性材料、光電材料和芯片等新材料開發(fā)中顯示了誘人的應用前景。
凹凸棒土是一種具有層鏈狀過渡結(jié)構(gòu)的以含水富鎂鋁硅酸鹽為主的粘土礦土。實際應用中由于其獨特的結(jié)構(gòu)和諸多優(yōu)異的性能，被譽為“千土之王”，其產(chǎn)品不僅在化工、能源、機械、輕工、汽車、建材、冶金等傳統(tǒng)產(chǎn)業(yè)中廣泛應用，而且已進入到以生物、信息、航空航天、新材料和新能源為代表的高新技術產(chǎn)業(yè)。
在實際應用過程中，大部分MOFs材料的水熱穩(wěn)定性較差，這制約了其工業(yè)應用的發(fā)展。本文基于MOFs材料和凹凸棒土，針對MOFs材料水熱穩(wěn)定性差的缺點，創(chuàng)新性地將兩者進行雜化，旨在提高MOFs材料的水熱穩(wěn)定性，并探索雜化機理以及研究開發(fā)雜化材料在其他領域的應用優(yōu)勢。
實驗中選取的MOFs材料中是MOF-5、四種MOF-74、MIL-101、MIL-125、UiO-66和ZIF-8。其中MOF-5、MOF-74和MIL-125是水熱穩(wěn)定性較差的材料，旨在考察凹凸棒土的加入能否提高MOFs的水熱穩(wěn)定性，而MIL-101、UiO-66和ZIF-8是水熱穩(wěn)定性較好的材料，旨在考察凹凸棒土能否和MOFs較好地雜化。本實驗是在合成MOFs過程中添加一定量凹凸棒土，形成雜化材料。研究首先通過一系列表征，考察了雜化材料的結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)凹凸棒土可以和MOF-5、MOF-74、MIL-125和ZIF-8較好的雜化，而對于MIL-101和UiO-66則不能形成雜化材料。通過SEM圖還能發(fā)現(xiàn)，凹凸棒土的加入能在一定程度上改變MOFs的形貌，使其變得更加規(guī)整。另外，實驗也證明了雜化材料不是單純的物理混合，凹凸棒土和MOFs之間存在一定的化學鍵。
實驗中，對MOF-5、MOF-74和MIL-125于凹凸棒土的雜化材料的水熱穩(wěn)定性進行了考察，結(jié)果表明凹凸棒土的加入能有效提高MOF-5、Ni-MOF-74和MIL-125的水熱穩(wěn)定性，而對于Mg-MOF-74、Zn-MOF-74和Co-MOF-74而言，凹凸棒土不能提高其水熱穩(wěn)定性。
為了考察雜化材料其他方面的性能，將MOF-5/凹凸棒土雜化材料作為催化劑，考察其在傅克烷基化反應中的催化性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)在使用MOF-5作為催化劑時，只能在前兩次循環(huán)反應中達到高轉(zhuǎn)化率，雜化材料(MA-3、MA-4)在六次循環(huán)反應中依舊保持較好的轉(zhuǎn)化率，這說明雜化材料的催化穩(wěn)定性優(yōu)于MOF-5。而對于Ni-MOF-74和NiAT，我們測試了其在0℃下對CO2的吸附性能，結(jié)果表明加入了凹凸棒土的NiAT對CO2有更好的吸附能力。
    關鍵詞：
    復合材料 金屬有機骨架材料 凹凸棒土 制備工藝 水熱穩(wěn)定性
    作者：
    陸磊
    學位授予單位：
    南京工業(yè)大學
    授予學位：
    碩士
    學科專業(yè)：
    化學工程與技術；化學工程
    導師姓名：
    劉曉勤 孫林兵
    學位年度：
    2015
    語種：
    中文
    分類號：
    TB332