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金屬有機(jī)骨架(metal-organic frameworks，MOFs)是一種由金屬離子與有機(jī)配體形成配體鍵絡(luò)合組裝的具有多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的新型材料。由于MOFs具有高比表面積、豐富的孔結(jié)構(gòu)、大量不飽和的金屬位以及結(jié)構(gòu)上的有序性而備受關(guān)注。如在吸附分離、選擇性催化、氣體儲(chǔ)存、生物傳導(dǎo)材料、磁性材料、光電材料和芯片等新材料開(kāi)發(fā)中顯示了誘人的應(yīng)用前景。
凹凸棒土是一種具有層鏈狀過(guò)渡結(jié)構(gòu)的以含水富鎂鋁硅酸鹽為主的粘土礦土。實(shí)際應(yīng)用中由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和諸多優(yōu)異的性能，被譽(yù)為“千土之王”，其產(chǎn)品不僅在化工、能源、機(jī)械、輕工、汽車、建材、冶金等傳統(tǒng)產(chǎn)業(yè)中廣泛應(yīng)用，而且已進(jìn)入到以生物、信息、航空航天、新材料和新能源為代表的高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)。
在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中，大部分MOFs材料的水熱穩(wěn)定性較差，這制約了其工業(yè)應(yīng)用的發(fā)展。本文基于MOFs材料和凹凸棒土，針對(duì)MOFs材料水熱穩(wěn)定性差的缺點(diǎn)，創(chuàng)新性地將兩者進(jìn)行雜化，旨在提高M(jìn)OFs材料的水熱穩(wěn)定性，并探索雜化機(jī)理以及研究開(kāi)發(fā)雜化材料在其他領(lǐng)域的應(yīng)用優(yōu)勢(shì)。
實(shí)驗(yàn)中選取的MOFs材料中是MOF-5、四種MOF-74、MIL-101、MIL-125、UiO-66和ZIF-8。其中MOF-5、MOF-74和MIL-125是水熱穩(wěn)定性較差的材料，旨在考察凹凸棒土的加入能否提高M(jìn)OFs的水熱穩(wěn)定性，而MIL-101、UiO-66和ZIF-8是水熱穩(wěn)定性較好的材料，旨在考察凹凸棒土能否和MOFs較好地雜化。本實(shí)驗(yàn)是在合成MOFs過(guò)程中添加一定量凹凸棒土，形成雜化材料。研究首先通過(guò)一系列表征，考察了雜化材料的結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)凹凸棒土可以和MOF-5、MOF-74、MIL-125和ZIF-8較好的雜化，而對(duì)于MIL-101和UiO-66則不能形成雜化材料。通過(guò)SEM圖還能發(fā)現(xiàn)，凹凸棒土的加入能在一定程度上改變MOFs的形貌，使其變得更加規(guī)整。另外，實(shí)驗(yàn)也證明了雜化材料不是單純的物理混合，凹凸棒土和MOFs之間存在一定的化學(xué)鍵。
實(shí)驗(yàn)中，對(duì)MOF-5、MOF-74和MIL-125于凹凸棒土的雜化材料的水熱穩(wěn)定性進(jìn)行了考察，結(jié)果表明凹凸棒土的加入能有效提高M(jìn)OF-5、Ni-MOF-74和MIL-125的水熱穩(wěn)定性，而對(duì)于Mg-MOF-74、Zn-MOF-74和Co-MOF-74而言，凹凸棒土不能提高其水熱穩(wěn)定性。
為了考察雜化材料其他方面的性能，將MOF-5/凹凸棒土雜化材料作為催化劑，考察其在傅克烷基化反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)在使用MOF-5作為催化劑時(shí)，只能在前兩次循環(huán)反應(yīng)中達(dá)到高轉(zhuǎn)化率，雜化材料(MA-3、MA-4)在六次循環(huán)反應(yīng)中依舊保持較好的轉(zhuǎn)化率，這說(shuō)明雜化材料的催化穩(wěn)定性優(yōu)于MOF-5。而對(duì)于Ni-MOF-74和NiAT，我們測(cè)試了其在0℃下對(duì)CO2的吸附性能，結(jié)果表明加入了凹凸棒土的NiAT對(duì)CO2有更好的吸附能力。
    關(guān)鍵詞：
    復(fù)合材料 金屬有機(jī)骨架材料 凹凸棒土 制備工藝 水熱穩(wěn)定性
    作者：
    陸磊
    學(xué)位授予單位：
    南京工業(yè)大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    化學(xué)工程與技術(shù)；化學(xué)工程
    導(dǎo)師姓名：
    劉曉勤 孫林兵
    學(xué)位年度：
    2015
    語(yǔ)種：
    中文
    分類號(hào)：
    TB332