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凹凸棒石負載錳氧化物催化劑低溫SCR反應(yīng)動力學(xué)研究

來源:中國凹凸棒土網(wǎng)    10-26 22:26
氨法選擇性催化還原技術(shù)被廣泛的應(yīng)用在固定源和移動源上,以解決氮氧化物排放所帶的污染。課題組前期對凹凸棒石負載錳氧化物催化劑(MnOx/PG)的大量研究表明,這是一種新型的低溫脫硝催化劑,具有環(huán)保高效的特點。采用等體積浸漬法制各的MnOx/PG在473 K的脫硝效率可達95%以上,商業(yè)開發(fā)潛力大,應(yīng)用前景廣闊,具有繼續(xù)深入研究的價值。
本文以等體積浸漬法制備的MnOx/PG催化劑為研究對象,催化劑在管式固定床反應(yīng)器內(nèi)進行脫硝實驗。實驗證明,對錳元素負載質(zhì)量分數(shù)為10%的10%MnOx/PG催化劑來說,當顆粒直徑為40~60目,體積空速為29400h-1時,內(nèi)外擴散的影響可以忽略。
本文重點研究了溫度在398~548 K之間,氨氣選擇性催化還原NO的動力學(xué)規(guī)律。當氨氣過量時,脫硝反應(yīng)可看作一級反應(yīng),活化能Ea=42.13kJ·mol-1,指前因子A=2.5549×105s-1;當氨量不足時,活化能會降低,SCR反應(yīng)發(fā)生控速步驟的轉(zhuǎn)變,氨傳質(zhì)成為控速步驟。運用冪函數(shù)速率方程的分析表明,在轉(zhuǎn)變的過程中,氨的反應(yīng)級數(shù)增加,NO的反應(yīng)級數(shù)會下降。微觀動力學(xué)方面,提出以下機理圖假設(shè):氨是先吸附在PG載體上,再轉(zhuǎn)移到錳元素活性中心上進行活化。錳上的活化氨在吸附氧的促進下生成水和N-,N-或和氣相中的NO以E-R機理的方式生成水和N2,或在低溫200℃下與吸附NO以L-H機理的方式發(fā)生SCR反應(yīng)。低溫下可能存在L-H機理和E-R機理并存的現(xiàn)象,高溫下則E-R機理占據(jù)主導(dǎo)。

    關(guān)鍵詞:
    催化劑 錳氧化物 凹凸棒石 氨法選擇性催化還原技術(shù) 動力學(xué)
    作者:
    萬馬
    學(xué)位授予單位:
    合肥工業(yè)大學(xué)
    授予學(xué)位:
    碩士
    學(xué)科專業(yè):
    化學(xué)工程
    導(dǎo)師姓名:
    張先龍
    學(xué)位年度:
    2015
    語種:
    中文
    分類號:
    TQ426.8
    在線出版日期:
    2016年10月08日(萬方平臺首次上網(wǎng)日期,不代表論文的發(fā)表時間)

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