氨法選擇性催化還原技術(shù)被廣泛的應(yīng)用在固定源和移動(dòng)源上,以解決氮氧化物排放所帶的污染。課題組前期對
凹凸棒石負(fù)載錳氧化物催化劑(MnOx/PG)的大量研究表明,這是一種新型的低溫脫硝催化劑,具有環(huán)保高效的特點(diǎn)。采用等體積浸漬法制各的MnOx/PG在473 K的脫硝效率可達(dá)95%以上,商業(yè)開發(fā)潛力大,應(yīng)用前景廣闊,具有繼續(xù)深入研究的價(jià)值。
本文以等體積浸漬法制備的MnOx/PG催化劑為研究對象,催化劑在管式固定床反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行脫硝實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)證明,對錳元素負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的10%MnOx/PG催化劑來說,當(dāng)顆粒直徑為40~60目,體積空速為29400h-1時(shí),內(nèi)外擴(kuò)散的影響可以忽略。
本文重點(diǎn)研究了溫度在398~548 K之間,氨氣選擇性催化還原NO的動(dòng)力學(xué)規(guī)律。當(dāng)氨氣過量時(shí),脫硝反應(yīng)可看作一級反應(yīng),活化能Ea=42.13kJ·mol-1,指前因子A=2.5549×105s-1;當(dāng)氨量不足時(shí),活化能會降低,SCR反應(yīng)發(fā)生控速步驟的轉(zhuǎn)變,氨傳質(zhì)成為控速步驟。運(yùn)用冪函數(shù)速率方程的分析表明,在轉(zhuǎn)變的過程中,氨的反應(yīng)級數(shù)增加,NO的反應(yīng)級數(shù)會下降。微觀動(dòng)力學(xué)方面,提出以下機(jī)理圖假設(shè):氨是先吸附在PG載體上,再轉(zhuǎn)移到錳元素活性中心上進(jìn)行活化。錳上的活化氨在吸附氧的促進(jìn)下生成水和N-,N-或和氣相中的NO以E-R機(jī)理的方式生成水和N2,或在低溫200℃下與吸附NO以L-H機(jī)理的方式發(fā)生SCR反應(yīng)。低溫下可能存在L-H機(jī)理和E-R機(jī)理并存的現(xiàn)象,高溫下則E-R機(jī)理占據(jù)主導(dǎo)。
關(guān)鍵詞:
催化劑 錳氧化物 凹凸棒石 氨法選擇性催化還原技術(shù) 動(dòng)力學(xué)
作者:
萬馬
學(xué)位授予單位:
合肥工業(yè)大學(xué)
授予學(xué)位:
碩士
學(xué)科專業(yè):
化學(xué)工程
導(dǎo)師姓名:
張先龍
學(xué)位年度:
2015
語種:
中文
分類號:
TQ426.8
在線出版日期:
2016年10月08日(萬方平臺首次上網(wǎng)日期,不代表論文的發(fā)表時(shí)間)
聲明:凡注明為其它來源的信息均轉(zhuǎn)自其它平臺,目的在于傳遞更多信息,并不代表本站觀點(diǎn)及立場。若有侵權(quán)或異議請聯(lián)系我們。