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氨法選擇性催化還原技術被廣泛的應用在固定源和移動源上，以解決氮氧化物排放所帶的污染。課題組前期對凹凸棒石負載錳氧化物催化劑(MnOx/PG)的大量研究表明，這是一種新型的低溫脫硝催化劑，具有環(huán)保高效的特點。采用等體積浸漬法制各的MnOx/PG在473 K的脫硝效率可達95％以上，商業(yè)開發(fā)潛力大，應用前景廣闊，具有繼續(xù)深入研究的價值。
本文以等體積浸漬法制備的MnOx/PG催化劑為研究對象，催化劑在管式固定床反應器內進行脫硝實驗。實驗證明，對錳元素負載質量分數為10％的10％MnOx/PG催化劑來說，當顆粒直徑為40～60目，體積空速為29400h-1時，內外擴散的影響可以忽略。
本文重點研究了溫度在398～548 K之間，氨氣選擇性催化還原NO的動力學規(guī)律。當氨氣過量時，脫硝反應可看作一級反應，活化能Ea=42.13kJ·mol-1，指前因子A=2.5549×105s-1;當氨量不足時，活化能會降低，SCR反應發(fā)生控速步驟的轉變，氨傳質成為控速步驟。運用冪函數速率方程的分析表明，在轉變的過程中，氨的反應級數增加，NO的反應級數會下降。微觀動力學方面，提出以下機理圖假設:氨是先吸附在PG載體上，再轉移到錳元素活性中心上進行活化。錳上的活化氨在吸附氧的促進下生成水和N-，N-或和氣相中的NO以E-R機理的方式生成水和N2，或在低溫200℃下與吸附NO以L-H機理的方式發(fā)生SCR反應。低溫下可能存在L-H機理和E-R機理并存的現象，高溫下則E-R機理占據主導。

    關鍵詞：
    催化劑 錳氧化物 凹凸棒石 氨法選擇性催化還原技術 動力學
    作者：
    萬馬
    學位授予單位：
    合肥工業(yè)大學
    授予學位：
    碩士
    學科專業(yè)：
    化學工程
    導師姓名：
    張先龍
    學位年度：
    2015
    語種：
    中文
    分類號：
    TQ426.8
    在線出版日期：
    2016年10月08日（萬方平臺首次上網日期，不代表論文的發(fā)表時間）